【摘 要】
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MOFs作为一种新型的稳定杂化材料,可以通过合理地结合不同的有机配体,不同几何形状的金属离子来进行精确的合成、调控和修饰。近年来,MOFs应用于水分解,二氧化碳还原以及有机光反应等光催化系统方面取得了巨大进展。但是,原始的MOFs材料通常带隙较宽,电子-空穴易于重组,限制了它们的进一步应用与发展。基于此,我们利用MOFs材料的多孔性和结构可调控性构筑了催化剂@光敏剂复合催化体系,并利用该体系调控催
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MOFs作为一种新型的稳定杂化材料,可以通过合理地结合不同的有机配体,不同几何形状的金属离子来进行精确的合成、调控和修饰。近年来,MOFs应用于水分解,二氧化碳还原以及有机光反应等光催化系统方面取得了巨大进展。但是,原始的MOFs材料通常带隙较宽,电子-空穴易于重组,限制了它们的进一步应用与发展。基于此,我们利用MOFs材料的多孔性和结构可调控性构筑了催化剂@光敏剂复合催化体系,并利用该体系调控催化剂的反应微环境,成功构建了具有可见光驱动能力的高效MOFs基光催化剂并探索其光催化反应机理,为地球环境的改善和太阳能的开发与利用注入新活力。本文具体研究内容如下:以光敏Eu-MOF为平台,将立方烷结构的[Co 4II（dpy{OH}O）4（OAc）2（H2O）2]2+（Co4O4-dpk）催化剂封装于Eu-MOF平台中,构建了一系列多相催化体系Co4@Rux-Eu-bpdc（x=0.1,0.2 and 0.4）。以Co4@Ru0.1-Eu-bpdc作为催化剂时,在10 h的可见光照射下,H2和CO的产率可以分别达到446.6和459.8μmol·g-1。通过进一步调整立方烷周围光敏基团Ru-bpydc的含量,可以将合成气的产率提升至2500μmol·g-1,并且实现CO:H2的比例从1:1到1:2的调节。增加立方烷周围的氮含量可以使得Co4@Ru0.1-Eu-bpdc的光催化性能急剧下降。这项工作为立方烷团簇催化微环境的调控用于选择性控制二氧化碳光还原和水分解产生合成气提供了新思路。制备了一系列封装不同含量Keggin型多酸H3[PW12O40]·x H2O的Ce（Ⅳ）基MOF复合材料,并进一步修饰活性金属位点,结果表明封装在MOF孔道中的H3[PW12O40]·x H2O与金属活性位点具有一定的协同效应。这些工作对基于MOFs材料的催化剂@光敏剂复合催化体系的构建具有一定的启示作用。
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