界面种子层及元素掺杂对铌酸钾钠基薄膜电性能的影响

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jingcheng0417
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(K,Na)NbO3(KNN)是近年来被广泛研究的无铅压电材料。自2004年Nature报道织构化KNN基陶瓷的压电系数d33高达416pC/N以来,有关KNN基块体陶瓷和薄膜的研究备受关注。相比于高质量的KNN陶瓷,KNN薄膜在制备工艺和性能方面尚有许多问题没有得到很好解决,例如,晶化温度较高、薄膜漏电流密度较大、性能不稳定等。本文针对KNN薄膜存在的问题,以广泛采用的化学溶液沉积法在Pt/Ti/SiO2/Si衬底上制备KNN基薄膜。通过碱金属过量的调控、界面种子层的引入和薄膜的V和Ta掺杂等手段,探讨了改善薄膜性能的途径。综合种子层元素价态的X射线光电子谱(XPS)分析、种子层形貌的扫描电镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)分析及其物相的掠入射X射线衍射(XRD)分析对 Nb2O5和V2O5种子层的物相、形貌等进行了表征;利用能谱分析(EDS)、SEM和AFM观察以及XRD物相分析等手段研究KNN基薄膜的成分、微观组织和相组成;用铁电测量仪和阻抗测量仪分别测试了KNN薄膜的铁电和介电性能。在此基础上,研究了KNN薄膜性能的变化规律与机制,结果表明界面种子层及V和Ta元素掺杂可以不同程度地改善KNN基薄膜性能(特别是漏电性能)。  不同K,Na过量比例对KNN薄膜的铁电性能有很大的影响,K元素过量比例的增加有助于得到更好的电性能。由EDS结果确定了薄膜制备过程中K,Na元素的挥发率,以K过量55%,Na过量10%制备出了成分准确的KNN薄膜,得到了良好的铁电性能。研究发现,氧气氛下的二次退火处理可以有效提高薄膜的介电性能。  Nb2O5种子层的添加可以使Pt/Ti/SiO2/Si衬底和KNN薄膜紧密结合,使薄膜漏电流密度显著降低,得到了良好的铁电性能。V2O5种子层在使衬底和薄膜结合紧密的同时,还将KNN薄膜的晶化温度降至425℃,实现了KNN薄膜的低温晶化,比Nb2O5种子层在更大程度上降低了漏电流密度,得到了优于添加Nb2O5种子层薄膜的铁电性能。  以Nb2O5为种子层,制备了K0.4Na0.6Nb1-xVxO3薄膜和(K0.4Na0.6)1-3xLaxNbO3薄膜。V的B位掺杂的KNN薄膜均处于多晶相转变区,均为O相和T相共存,V掺杂很大程度上提高了薄膜的电性能。随着V掺杂含量的提高,薄膜中T相含量增加,x=0.015的薄膜的T相含量最大,同时获得了最高的铁电和介电性能:2Pr=43.7μC/cm2;ε=1189;tanδ=10%。La的A位掺杂没有优化薄膜的电性能,反而使性能劣化。  以V2O5为种子层的K0.4Na0.6Nb1-xTaxO3薄膜,得到了比V掺杂薄膜更优的电性能。与V掺杂薄膜相同,所有Ta掺杂薄膜均为O相和T相共存,薄膜中的T相含量随Ta掺杂量的增加而增加,x=0.015的薄膜的T相含量最大,得到了最高的铁电和介电性能:2Pr=47.2μC/cm2;ε=1120;tanδ=5%。
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