锰铈复合氧化物催化剂的制备及其在甲烷催化燃烧中的应用

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本文用等体积浸渍法制备了CeO2负载的Mn催化剂、用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了MnCe-CA催化剂,通过改变Mn/Ce比、柠檬酸量、焙烧温度等,以甲烷燃烧为模型反应,研究了催化剂的表面结构、氧化还原性能与催化活性之间的关系,得到了一些有意义的结果。 通过BET、XRD、Raman、CO2-TPD、H2-TPR、XPS等表征手段对催化剂的表面结构和性能进行了表征。实验结果表明,MnCe复合氧化物型催化剂的碱性、氧化还原性能较纯Mnox和CeO2有了很大的提高,其中负载型Mn/CeO2催化剂中Mn负载量以及溶胶凝胶法制备的MnCe-CA系列催化剂中Mn/Ce比和柠檬酸的量对催化剂表面结构以及催化性能有较大影响。 利用固定床微反装置对上述制备的催化剂进行甲烷燃烧活性的测试,结果表明,MnCe复合氧化物型催化剂表现出高的甲烷催化活性以及热稳定性与其表面的氧化还原性能、Mn4+和晶格氧量有关。 通过改变甲烷催化燃烧的反应条件,包括体积空速、甲烷浓度、加入水蒸汽等,考察MnCe催化剂上甲烷氧化转化行为,实验结果表明,低空速对于甲烷催化燃烧有利,甲烷浓度对催化剂的活性影响不大。水蒸汽对纯CeO2和MnOx的甲烷氧化有抑制作用,对催化剂MnCe-CA0.3的活性有促进作用。
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