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在目前碳中和的大背景下,高效完成“低碳”工作意义重大。吸附式CO2捕集是一种简便、环保、有效的“低碳”措施。化石燃料作为目前人类社会主要的能量来源,其燃烧后释放的烟气是全球CO2的主要排放源。烟气的含湿特性给吸附法烟气碳捕集带来了挑战。目前关于吸附式CO2捕集回收的研究主要基于干烟气开展,水分的存在对回收过程的影响有待深入揭示。本文提出了新的含湿烟气在亲/疏水型吸附剂上的吸附平衡模型。对于疏水型活性炭,低湿度情况下,由于表面少量亲水基团的客观存在会吸附少量的H2O,本文采用Langmuir模型描述该部分H2O以及CO2、N2在活性炭上的表面吸附,使用指数分数函数表征的活性炭的孔径分布与开尔文公式结合描述高湿度水分毛细凝聚部分的吸附,推导出全湿度范围内H2O在活性炭上的Langmuir-arc-tangent吸附平衡模型,进而得到了多组分含湿烟气(H2O/CO2/N2)在活性炭上的吸附平衡模型。Al2O3和13X由于自身亲水特性,在低湿度下也会吸附较多的H2O,本文采用Sips模型描述该部分H2O以及CO2、N2的吸附量,使用高斯函数形式表征的Al2O3和13X的有效孔径分布与开尔文公式结合描述高湿度水分毛细凝聚部分的吸附,推导出全湿度范围内H2O在Al2O3和13X上的Sips-Gaussian吸附平衡模型,进而得到了多组分含湿烟气(H2O/CO2/N2)在Al2O3和13X上的吸附平衡模型。上述模型可以较为准确地描述含湿烟气在不同吸附剂上的吸附行为。不同吸附剂在含湿烟气碳捕集中各有利弊,在吸附平衡模型构建的基础上,对亲/疏水型吸附剂固定床CO2回收过程进行模拟研究,分析过程中各组分的吸附解吸特性,揭示不同温度/湿度进气条件下吸附床中传热传质规律以及H2O对不同吸附剂回收CO2过程的影响。疏水型吸附剂(活性炭)含湿烟气CO2回收方面,对于本文的研究工况,333K进气温度下,随进气相对湿度由0升高至100%,吸附末床层平均温度由340.63K升高至368.34K,一个吸附解吸周期内床层平均温变由17.21K升高至34.58K,CO2净吸附量由0.133mol降低至0.100mol。在进气温度不变时,CO2回收率随相对湿度增加而减小。高湿度下由于毛细凝聚水分吸附量大,吸附热释放量大,回收率下降更明显。固定进气H2O体积百分比,回收率随进气温度升高呈现出先平稳后下降的趋势。究其原因,低温进气时,由于相对湿度大,毛细凝聚水分吸附量大,因毛细凝聚释放的吸附热是影响CO2回收效果的主要因素;高进气温度时,相对湿度降低,毛细凝聚水分吸附量减小,进气所携带热量是影响CO2回收效果的主要因素。亲水型吸附剂(Al2O3+1 3X)含湿烟气CO2回收方面,Al2O3作为预处理层主要吸附H2O,13X作为主吸附层主要捕获CO2。对于本文的研究工况,333K进气温度下,随进气相对湿度由0升高至100%,吸附末床层平均温度由342.98K升高至445.94K,一个吸附解吸周期内床层平均温变由16.30K升高至30.15K,CO2净吸附量由0.149mol降低至0.105mol。由于H2O吸附热的释放,预处理层会出现明显温度波峰。20%、40%、60%相对湿度工况预处理层内吸附末温度峰值分别达到425.81K,510.60K和545.38K。Al2O3在低湿度时会吸附较多的水分,使床层温度升高,低湿度下较好的回收效果主要由13X在无H2O条件下对CO2的强吸附作用导致。高湿度情况下,预处理层毛细凝聚水分吸附量大,导致整个床层温升明显,碳捕集性能降低。H2O对传统亲/疏水型吸附剂碳捕集始终会产生不利影响,K2CO3/Al2O3可以利用H2O完成对CO2的捕集。本文分析了钾基负载型颗粒水合反应和碳酸化反应机理,建立了 CO2/H2O在K2CO3/Al2O3吸附剂上的吸附平衡和吸附动力学模型,研究了 K2CO3/Al2O3固定床在不同湿度、温度工况下对含湿烟气CO2的回收特性。对于本文的研究工况,333K温度下,随进气相对湿度由10%升高至100%,CO2净吸附量由0.0289mol升高至0.1250mol;CO2回收率及纯度均随相对湿度的增长而增加,100%相对湿度下回收率及纯度分别为10%相对湿度下的4.28倍和1.29倍。K2CO3/Al2O3在高湿度含湿烟气吸附式碳捕集中优势明显,基于其特性进行工艺优化。通过预先补充H2O可以有效提升CO2回收效果,进气H2O浓度越小,增加适宜时间的预湿操作后提升效果越明显;通过升温促进K2CO3/Al2O3再生,使用VTSA工艺可以在较高抽真空压力下获得更好的CO2回收效果,减少真空泵能耗。进一步为合理选择吸附剂提供建议,本文以CO2回收率、纯度和回收能耗为评价指标,将K2CO3/Al2O3、活性炭、Al2O3+13X三种吸附剂床真空变压吸附含湿烟气CO2回收过程进行对比。结果显示,在中低湿度情况下,选用活性炭或双层吸附剂床更有利,如侧重得到高纯度的CO2,应选用活性炭,如侧重高回收率,应选用双层吸附剂;在高湿度情况下,应选用K2CO3/Al2O3,可以利用较低的能耗得到较高的回收率及纯度。最后,本文对含湿烟气CO2+H2O热质回收一体化工艺进行初步探究,提出了活性炭吸附床和陶瓷多孔膜组合工艺,通过此工艺,可以降低能耗、节约资源,同时使吸附式碳捕集更加高效。