基于交联的硅碳复合材料及其作为锂离子电池负极的应用研究

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锂离子电池(LIBs)在日常生活中发挥着重要的作用。传统商用石墨负极的理论比容量较低,仅为372 mAh/g,已经不能满足市场日益增长的需求。硅材料拥有着超高的比容量(4200 mAh/g)而备受研究人员的关注,被认为是下一代LIBs负极材料最理想、最有前途的替代材料之一。然而,硅的体积膨胀效应阻碍着硅基负极在锂离子电池中的实际应用。在本文中,为了解决硅的内部缺陷,降低工艺成本,以光伏产业切割硅泥废料为硅原料,并基于“粘结剂改性制备具有交联网状结构硅负极”的机理,引入一种硅烷偶联剂(DAMO)和聚丙烯酸(PAA),通过内部的接枝、改性,制备具有交联结构的硅碳复合材料。主要的研究内容如下:1.制备新型交联网状结构硅负极应用于锂离子电池。本文通过引入一种硅烷偶联剂(N-[3-(三甲氧基硅基)丙基]乙二胺)和聚丙烯酸,制备具有交联网状结构的硅碳复合材料,以增强硅颗粒之间的键和作用,将其命名为Si@DAMO,经过碳化后得到复合材料Si@DAMO-900。在420 mA/g的电流密度下,经过200次循环后,其可逆比容量可达1970.6 mAh/g。交联网状结构提高了硅颗粒抗断裂的能力,促进了可逆的电化学反应。2.制备C/Si@DAMO复合材料应用于锂离子电池。在交联网状结构的Si@DAMO基础上,引入聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为碳、氮源,随后通过进行碳化处理,制备了具有交联结构的C/Si@DAMO复合材料。PVP的引入可以形成一个多维的导电网络,以缓解巨大的体积膨胀效应并弥补硅的弱导电性。此外,该复合材料具有交联网状结构,能够提高硅粒子的抗断裂能力,保障硅电极的完整性。当测试电流密度为420 mA/g时,C/Si@DAMO电极在循环200次后,仍能保持2066.7 mAh/g的高可逆容量。本文中所采用的原料硅粉末是从光伏行业的残留物中进一步回收利用,这既减少了对环境的污染,也避免了对资源的浪费。而且该交联硅碳复合材料的制备成本低、工艺简单、绿色环保,具有潜在的应用前景。
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