ACF负载金属氧化物及尿素低温去除NO

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氮氧化物(NOx)是形成酸雨的主要大气污染物之一,随着我国对氮氧化物的排放控制标准日益严格,烟气脱硝成为大气污染控制领域的重要课题。选择性催化还原(SCR)是烟气脱硝领域应用最广泛的一项技术,SCR技术的核心是催化剂的选择,开发出具有良好低温活性的SCR催化剂是烟气脱硝技术发展的必然趋势。近年来,以碳材料为载体的脱硝催化剂以其良好的低温活性成为研究的热点。活性炭纤维(ACF)是一种具有高活性,高比表面积的碳质催化吸附材料,与传统载体相比,具有较大的比表面积,均匀的孔径分布,快速的吸附能力等优点。活性炭纤维表面还含有丰富的含氧和含氮官能团。含氧官能团可以增加表面吸附活性位,增强氧化反应的催化活性,以及提高ACF亲水性;表面含氮官能团则可提供碱性吸附位,因而对NOx增强吸附亲和力,当表面有含氮官能团时,NOx还可在低温下被还原成N2。所以ACF既是优良的吸附剂,又具有良好的催化活性。利用活性炭纤维进行低温脱氮的研究具有广阔的适应性和先进性,SCR技术的低温化是氮氧化物处理走向更高水平的关键,本文针对ACF低温催化还原NO进行了一系列的研究。以活性炭纤维(ACF)负载NiO、CeO2以及NiO-CeO2制备了一系列低温催化剂,并在催化剂上负载尿素作为还原剂,研究了其在30120℃范围内选择性催化还原NO的活性。实验结果表明:三种不同质量分数的NiO催化剂中,5%NiO/ACF-urea效率较低,10%NiO/ACF–urea净化效率及活性稳定性较好,在90℃即可达到50%左右的NO净化率,15%NiO/ACF-urea的催化活性稳定性较差;三种不同质量分数的CeO2催化剂中,5%CeO2/ACF-urea净化率能够稳定达到40%以上,在实验开始阶段净化率升高明显,但净化率的活性稳定性较差,10%CeO2/ACF-urea净化率随着温度的升高稳定升高;15%CeO2/ACF-urea在开始阶段的净化率较低,净化率随着温度的升高并没有表现出稳定的升高,反而处于一种缓慢下降的趋势;在三种不同质量分数的NiO-CeO2/ACF-urea催化剂中,5%NiO-5%CeO2/ACF-urea的活性以及活性稳定性最好,在110℃可达到55%以上的NO净化率。10%CeO2-5%NiO/ACF-urea活性高于5%CeO2-10%NiO/ACF-urea;活性金属的最佳负载量为10%,过多的负载量会引起催化剂比表面积的减少从而导致催化剂活性下降.金属氧化物是催化反应的活性中心;CeO2和NiO的协同作用使催化剂的活性优于两种单独负载的催化剂,本研究还对催化剂的低温催化机理进行了分析和讨论.
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