以CLA-1为靶标的微生物来源抗动脉粥样硬化活性化合物的分离纯化、结构鉴定及分子机制研究

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心血管疾病在发达国家和大多数发展中国家是危害人类健康的主要杀手,而动脉粥样硬化(Atherosclerosis, AS)是多种严重心血管疾病的病理基础。目前临床上广泛应用的他汀类药物可以降低20%-40%的心血管事件。要进一步降低心血管疾病的危害,在降低低密度脂蛋白胆固醇的同时必须从预防和逆转动脉粥样硬化(atherosclerosis, AS)的新的治疗靶点出发来寻找具有新型作用机制的药物。近十几年的来研究表明,高密度脂蛋白(high density lipoprotein, HDL)的抗AS作用主要基于HDL参与的胆固醇逆转运(reverse cholesterol transport, RCT)过程,并确定清道夫受体BI (scavenger receptor class B type I, SR-BI)为功能性的HDL受体,人的高密度脂蛋白受体亦被称作CLA-1。SR-BI/CLA-1在RCT过程中起着关键作用,被认为是发现新型心血管药物潜在的新靶标。RCT的增强将有利于AS病灶积蓄的胆固醇减少和病变的逆转,因此可以通过升高SR-BI/CLA-1表达水平来加速RCT,促进机体富余胆固醇酯的清除;能升高SR-BI/CLA-1基因表达的化合物有可能成为有效治疗动脉粥样硬化性心血管疾病新型药物的先导物。为了寻找能够提高CLA-1表达水平的活性化合物,本工作选择一株阳性菌株链霉菌04-9179(鉴定为Streptomyces hygroscopicus),对其发酵液的活性成分进行了分离纯化,利用大孔树脂HP-20柱层析、ODS柱层析和HPLC制备柱层析等色谱方法分离得到的四个纯化合物9179B、9179D、9179E和9179F,利用ESI-MS、FAB-MS、1H-NMR、13C-NMR和二维NMR等波谱解析方法对四个化合物进行了结构鉴定,确证9179B为(S,2E,4E)-7-(4-(二甲氨基)苯基)-4,6-二甲基-7-氧代庚基-2,4-烯酰胺(FL657C),9179D为(2E,4E,6S)-7-(4-(二甲氨基)苯基)-4,6-二甲基-7-氧代-N-((2R,3R,5S,6R)-3,4,5-三羟基-6-(羟甲基)四氢-2H-吡喃-2-氧基)庚基-2,4-烯酰胺(Trichostatin D),9179E为(S,2E,4E)-7-(4-(二甲氨基)苯基)-N,4,6-三甲基-7-氧代庚基-2,4-烯酰胺(TrichostatinRK),9179F为4,7-二羟基异黄酮(大豆苷元)。9179B、9179D和9179E均能在筛选模型中以微摩尔浓度上调CLA-1基因的转录活性,其活性活性作用在HepG2细胞利用RT-PCR和Western Blotting在CLA-1转录和翻译水平上得到了证实。此外,通过对PPARγ的转录激活活性和对CLA-1基因上游启动子区不同反应元件的影响的研究,初步确定了三个活性化合物的可能作用位点。9179B、9179D和9179E能够增加RAW264.7细胞对DiI-HDL的摄取。另外,9179B也能在微摩尔浓度下上调ABCA1基因的转录活性及上调HepG2细胞中ABCA1的蛋白水平。本研究利用CLA-1表达上调剂筛选模型跟踪活性,从链霉菌04-9179发酵液中分离纯化获得了4个具有上调人高密度脂蛋白受体CLA-1表达活性的化合物,并在分子和细胞水平确证了其中3个化合物的生物学活性,为寻找新型抗动脉粥样硬化药物或候选物奠定了基础,同时使利用小分子化合物深入研究SR-BI/CLA-1基因的转录调节机制成为可能,具有重要的理论和实践意义。
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