核电站动力堆所产生的高放废液对环境安全、人类健康具有极大的破坏力,高放废液的安全性处置工程化进展严重滞后于我国不遗余力推动的核电事业的长足进步,日渐增多的动力堆高放废液限制了我国核电事业的可持续发展。通过我国先前的引进消化再吸收的历史经验表明,完全照搬国外的经验和设备不仅会产生巨大的经济压力,更重要的是会造成我国废物固化配方与国外设备工艺之间的不匹配,因此走出一条适合我国高放废液固化特点之路势在必行。由此本论文的具体研究内容是针对我国动力堆高放废液的特点,基于前人在玻璃固化方向上所作出的广泛而深入的经验,选择已工程化应用的硼硅酸盐玻璃体系作为基础玻璃,并期望在其中添加了CaO、TiO₂、ZrO₂等氧化物,通过特定的核化、晶化等热处理工艺手段制得废物包容量相对玻璃固化高的玻璃陶瓷固化体。在此过程中首先研究了Cr₂O₃、P₂O₅、Fe₂O₃、CaF₂晶核剂对硼硅酸盐-钙钛锆石固化体的晶化行为影响,而后研究了配方中的主要成分Na₂O/SiO₂、B₂O₃、Al₂O₃、CaO及Na₂O/Li₂O的含量对固化体化学稳定性的影响,最后研究了浸泡时间及熔制气氛对固化体化学稳定性的影响。期间通过差热分析（DSC、DTA）、扫描电镜-电子能谱（SEM-EDX）、X射线衍射分析（XRD）、电感耦合等离子发射光谱（ICP-OES）等检测分析手段对所制备的材料及研究过程中的机理进行了表征及验证。通过这些工作,主要得出了以下研究结论:（1）Cr₂O₃的引入能够有效降低析晶活化能,使析晶活化能从不加晶核剂的218kJ/mol降到128 kJ/mol,并且可以通过促进玻璃相变的方式促进析晶,使原先处于玻璃中的模拟核素Ce进入到了钙钛锆石晶体之中,Al³⁺等低价离子进入Ti⁴⁺位补偿电价稳定晶形结构;（2）随着Na/Si比的减小,模拟废物固化体的化学稳定性呈现先降低后增高再降低的趋势,试样由于B反常现象化学稳定性在S4（Na/Si比6:1）处存在一极值点;材料化学稳定性随氧化硼含量的逐渐增多而降低,当氧化硼低于8.47 wt%时,物料熔制变得困难,大于11.47 wt%时,氧化硼的挥发变得严重,甚至出现了“扑料”现象,氧化硼的添加量在8.47¹1.47 wt%为宜;当CaO:ZrO₂:TiO₂摩尔比为2:1:2时,在配方中的氧化钙添加量为5.56 wt%时,由于最利于钙钛锆石晶体的析出所以对Ce的固化效果最佳;Al₂O₃添加量为5.1 wt%时浸出率最低,化学稳定性最佳;碱金属总含量为8.98 wt%时,氧化锂等量代替氧化钠的添加量为2 wt%时,由于形成了“混合碱”效应使化学稳定性最低;（3）同一试样的玻璃陶瓷的浸出率都要比玻璃的浸出率低,而且二者之间的浸出率差值有逐渐增大的趋势,通过实验证明,玻璃陶瓷的长期化学稳定性要优于玻璃的（4）化学稳定性;材料在前7 d浸出率的下降率比较高,7 d¹4 d阶段下降率逐渐降低,14 d之后试样的Ce元素浸出率略微下降,基本呈现出比较稳定的状态;通过比较不同还原剂种类研究气氛对玻璃陶瓷化学稳定性的影响发现,还原性气氛的熔制效果会增强钙钛锆石对模拟核素Ce元素的固化。