【摘 要】
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共价三嗪框架(covalent triazine frameworks,CTFs)是一种通过三嗪单元共价连接的多孔有机聚合物(porous organic polymers,POPs)。其具有优异的化学和热稳定性、丰富的氮含量、高孔隙率、高比表面积等特性,在气体吸附和分离、能量储存、光催化和电催化等领域具有极大的应用前景。孔径的可调性、环境友好的合成方法是实现CTFs广泛应用的关键,但目前仍存在巨
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共价三嗪框架(covalent triazine frameworks,CTFs)是一种通过三嗪单元共价连接的多孔有机聚合物(porous organic polymers,POPs)。其具有优异的化学和热稳定性、丰富的氮含量、高孔隙率、高比表面积等特性,在气体吸附和分离、能量储存、光催化和电催化等领域具有极大的应用前景。孔径的可调性、环境友好的合成方法是实现CTFs广泛应用的关键,但目前仍存在巨大的挑战。本论文采用一种通用的多聚磷酸(PPA)催化苯腈三聚环化方法,合成了一系列具有高比表面积、高结晶性、不同孔径的CTFs(CTF-TCB 0.7 nm,CTF-DCB 1.1 nm,CTF-DCBP 2nm)。这一新方法首次实现了晶体CTF-DCB的公斤级制备。此外,结晶CTFs具有规则的孔道结构和丰富的三嗪基团,可应用于微污染物去除和二氧化碳吸附,在环境(水、空气)治理领域具有广泛的应用前景。论文主要研究如下:1.以1,4-对苯二腈(1,4-dicyanobenzene,DCB)为原料,多聚磷酸(polyphosphoric acid,PPA)为催化剂,经高温聚合制备了一种高结晶、高比表面积的共价三嗪框架材料CTF-DCB,利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)、粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、核磁共振波谱(NMR)、Materials Studio 2019(MS 2019)模拟、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积及孔隙分析(BET)、热重分析(TGA)对合成的CTF-DCB的微观形貌、化学结构、理论模型、热力学稳定性等进行了系统的研究;同时,将CTF-DCB应用于抗生素吸附领域。以氧氟沙星(OFX)、磺胺二甲基嘧啶(SMT)、土霉素(OTC)为吸附质,结合吸附等温曲线、吸附动力学曲线进一步研究了CTF-DCB的吸附性能。实验结果表明CTF-DCB对三种抗生素具有优异的吸附性能,经5次循环再生实验后仍具有95%以上的去除效率,最后通过大规模吸附去除实验进一步表明了CTF-DCB在实际应用中具有巨大的潜力。2.以实验结合理论计算的方法进一步探究了催化剂的催化活性以及单体聚合机理。通过详细的对比实验(结晶性,多孔性),探究三种相似结构催化剂(五氧化二磷(P2O5),磷酸(H3PO4)和多聚磷酸(PPA))的催化活性大小。通过密度泛函理论(DFT)计算比较出三种催化剂决速步需要克服的反应势垒的大小,进而明确三种催化剂在催化苯腈三聚环化时的反应活性:H6P4O13(PPA)>H3PO4>P2O5(P4O10)。3.进一步验证了该方法的可拓展性。以1,3,5-苯三氰基(1,3,5-tricyanobenzene,TCB)、4,4’-联苯二甲腈(4,4’-Biphenyldicarbonitrile,DCBP)为原料,多聚磷酸(PPA)为催化剂,分别合成CTF-TCB和CTF-DCBP两种结晶CTFs,利用SEM、TEM、AFM、FTIR、NMR、PXRD、XPS、BET、MS模拟和TGA对所合成的CTF-TCB和CTF-DCBP进行系统的表征分析、结构模拟和热稳定性测试。将合成的CTFs应用于二氧化碳吸附领域,表现出良好的二氧化碳吸附性能和(CO2/N2)选择性分离性能。
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