多孔TiO2基复合材料的可控制备及其光催化性能研究

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近年来,全球能源短缺和环境污染等问题日益严峻,光催化技术被认为是一种能解决上述问题的有效途径,并得到广泛的关注。在众多的光催化剂中,具有高催化反应活性、化学稳定性和廉价易得等特点,使其成为目前研究最为广泛的光催化剂之一。然而,较宽带隙结构(3.2eV)决定其只能吸收太阳光谱中的紫外光(UV),不能被可见光激发。此外,纳米材料自身的晶体结构、比表面积和孔隙率极大地影响其光催化性能。因此,发展在太阳光及可见光反应下具有优异性能的多孔光催化剂迫在眉睫。为解决光催化剂在反应中存在的各类问题,本文采用不同的改性方法制备出高反应活性的多孔基复合光催化材料,其主要内容如下:1.利用钛酸四丁酯,和NaBr作为前驱体,通过简单的沉淀法与光还原方法制备出高光催化反应活性的三元大孔/介孔复合物,并对罗丹明B水溶液进行可见光催化降解。实验结果表明:制备的大孔/介孔具有高结晶度,高比表面积和多孔结构。Ag/AgBr颗粒分散沉积在的表面及其孔道结构中,与纯物质,AgBr,及其不同摩尔比例的三元复合物相比,当Ag/AgBr与的摩尔比为1时,在可见光下光催化降解RhB溶液活性最高,分别是纯物质,AgBr和二元复合物(AT)的3.7、2.2、1.7倍。通过捕获实验证明超氧负离子是起主要作用的反应活性物质。2.首先通过水热处理蜡烛灰制备出碳纳米颗粒,再将制备的碳纳米颗粒与钛酸四丁酯、三聚氰胺均匀混合,最后将其进行煅烧,即可得到具有较高比表面积的大孔/介孔的三元复合物光催化剂。样品的光催化活性通过可见光下的产氢性能来评价。实验结果显示,碳点负载含量极大地影响光催化剂的可见光制氢活性。当碳点的负载量为0.05g时,样品CCT0.05产氢性能为580mmol/h/g,分别超过纯物质,及其二元复合物g-C3N4/TiO2(CT)的6.7,2.0,1.7倍。光催化活性增强的主要可以归因于高比表面积的碳点与窄带隙结构的协同作用。通过捕获实验表明,样品CCT0.05比其它复合物具有较低的荧光性能,并提出了复合物Cdots/g-光催化制氢性能增强的机理。3.利用,硫脲和钛酸四丁酯作为前驱体,通过静电纺丝和微波水热方法合成出具有独特的网络结构的多孔纤维状光催化剂。实验结果表明,前躯体中,硫脲用量对比表面积、晶粒尺寸、晶化程度和样品的光催化活性有很大的影响。当CdS与质量比为0.8时,样品在太阳光下光催化制氢活性最佳,分别是纯物质CdS和的3.2和2.7倍。这主要归因于CdS的窄带隙以及在CdS和之间具有协同作用的异质结结构,捕获实验和荧光测试表明,羟基自由基为主要活性物质,并提出来了光催化活性增强的直接Z型异质结机理。
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