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白光LED具有能耗低、寿命长、环境友好等优点而被广泛应用于照明和显示领域。本文针对传统的YAG:Ce3+黄色荧光粉匹配蓝光芯片制得的白光LED面临色温高、显指低以及难以适应高能密度激发的问题,运用第一性原理计算方法和相关实验手段对YAG:Ce3+荧光粉进行了掺杂改性研究,此外,还探索了石榴石结构新体系。本论文采用PBE的方法优化镧系离子掺杂YAG:Ce3+中的Y3+位时,发现占据十二面体格位的阳离子表现出依照离子半径依次排列的现象。这种特殊而罕见的离子有序排列通过影响发光中心的局域结构而影响发光性能,成为发光性能的控制性因素。采用HSE06的方法探讨了阳离子掺杂对电子结构的影响,并尝试建立了电子结构与光谱性能和热淬灭性能的相关关系,较准确地模拟了YAG:Ce3+及其掺杂体系的光谱性能和热淬灭性能。通过实验的方法证实了计算得出的La3+掺杂YAG:Ce3+导致光谱蓝移和热淬灭性能提升的结论,还观察到适量La3+掺杂产生发光增强的现象。性能提升是由于La3+-Ce3+-Y3+严密有序的结构排列有效地阻止了Ce3+离子间的聚集和声子对晶格的作用。尝试了将La3+引入Y3(Al,Si)5(O,N)12:Ce3+体系,并同样观察到上述效应。然而,由于N3-趋于与大半径的镧系离子配位,使得Ce3+-N3-配位逐渐转变为La3+-N3-配位,导致光谱在峰形和峰位上发生很大的改变。依据石榴石的结构特点,分析了石榴石结构化合物的成相规律,设计并制备了Ca2LaZr2Ga3O12:Ce3+和Ca3Zr2SiGa2O12:Ce3+系列荧光粉；详细地研究了其晶体结构、发光性能及相关机制,通过计算揭示了上述系列荧光粉热淬灭性能较差的主导机制是热致电离而非交叉弛豫,通过结构和荧光衰减分析,指出了Ca3Zr2SiGa2O12:Ce3+存在格位分化等问题。