高比表面积g-C3N4的合成及光催化研究

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能源危机与环境恶化是人类二十一世纪面临的两个重要的问题。各国都已经在科学研究上投入了大量的人力物力来解决这些问题。寻找新型的可再生的能源成为了研究热点。类石墨型C3N4(g-C3N4)以其稳定的化学性质、无毒、可见光响应、廉价的原材料、简单的制备方法,使它成为一种新型的光催化剂而备受关注。本文采用高温聚合有机物前驱体的方法,以三聚氰胺为前驱体,在550℃下得到了缩聚产物:类石墨型氮化碳(g-C3N4)粉末。通过水热法增大了聚合物g-C3N4的比表面积,并通过Au和RuO2两种助催化剂修饰g-C3N4。使用比表面积(BET),X射线衍射(XRD),紫外-可见光谱(UV-vis),傅里叶变换红外光谱(FT-IR),X射线光电子能谱分析(XPS),热重分析(TG)、扫面电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等对催化剂的结构和性能进行了表征,并且利用光分解乙醛(气体)的实验评价了样品的光催化性能。确定了比表面积、助催化剂对g-C3N4样品光催化性能的影响。论文的主要研究内容及结果如下:(1)通过水热法增大了聚合物g-C3N4的比表面积,制得了高比表面积g-C3N4。高比表面积g-C3N4的比表面积为45m2/g,是g-C3N4(10m2/g)的4.5倍。同时高比表面积g-C3N4光催化分解乙醛的能力大约是g-C3N4的两倍,高比表面积g-C3N4可以产生160ppm的C02。(2)采用沉淀法将Au(助催化剂)掺杂到g-C3N4和高比表面积g-C3N4中,对其进行改性。考察了不同煅烧温度对Au掺杂的g-C3N4催化活性的影响,其中550℃下制得的样品的活性最高。同时考察了Au含量对催化剂活性的影响,其结果显示,Au作为一个还原性的助催化剂并未能很大程度的提高g-C3N4的活性。(3)采用含浸法制备了含有Ru02助催化剂的样品。对于高比表面积g-C3N4, RuO2的最佳掺杂量为0.05wt%,其催化活性最高,其活性为未掺杂g-C3N4的六倍。0.05wt%的掺杂量使得RuO2粒子有着合适的形貌及分散性,有助于光催化反应的进行。同时,Ru02作为一个氧化性助催化剂,在光催化过程中,促进了电荷分离,减小了电子与空穴的再结合,从而大大提高了光催化活性。
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