【摘 要】
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煤炭由于其具有竞争力的价格和高能量密度而被广泛用于满足能源需求。目前,我国的煤炭资源主要被用于直接燃烧,这种利用方式虽然简单可行,成本较低,但同时存在效率低下和对环境污染严重等缺点,其高效高质化利用引起了大家的广泛关注。热解是任何煤转化过程(如气化或液化)中的热化学预处理步骤,已被认为是成熟的低品位煤升级和转化技术。熔融盐中煤的催化热解技术有利于实现煤炭的高效转化。目前对于熔融盐煤的催化热解的探索
【基金项目】
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国家重点研发计划(2017YFE0124200),生物质热解挥发分原位重整制备轻质芳烃关键技术与工艺的开发,2019.08-2020.07; 国家自然科学基金青年基金(51706083),聚焦太阳能高温气化生物质制备合成气的机理研究,2018.01-2019.12; 深圳市基础研究项目(JCYJ20170818164006
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煤炭由于其具有竞争力的价格和高能量密度而被广泛用于满足能源需求。目前,我国的煤炭资源主要被用于直接燃烧,这种利用方式虽然简单可行,成本较低,但同时存在效率低下和对环境污染严重等缺点,其高效高质化利用引起了大家的广泛关注。热解是任何煤转化过程(如气化或液化)中的热化学预处理步骤,已被认为是成熟的低品位煤升级和转化技术。熔融盐中煤的催化热解技术有利于实现煤炭的高效转化。目前对于熔融盐煤的催化热解的探索比较少,且缺乏深入分析。因此,本文以熔融盐中煤炭高效转化利用为目标,研究了不同温度下熔融盐对褐煤热解气、焦油和焦炭结构的影响,以及不同煤炭种类对熔融盐热解的影响。本文主要研究工作和结果如下:首先,研究了温度(500,600,700和800℃)对褐煤HL在熔融盐(Li Na KCO3)中热解气体产物和液体产物的影响。与传统的热解方法相比,Li Na KCO3熔融盐热解有助于降低焦炭收率,并提高了气体(尤其是CO2,H2和CO)和液体的收率。在800℃下,CO2,CO和H2的产量分别增加了约60.43%,103.42%和65.2%。此外,熔融盐的存在能够大幅降低液体产物中的含氧化合物的含量,提高芳烃类物质相对含量(最大增加5.8%),改善焦油品质。其次,在不同温度下研究了HL褐煤热解焦炭结构和反应性的影响。结果表明,熔融盐热解的焦炭具有更低的芳香度,更大的微晶层间距和更小的微晶尺寸。由于熔融盐的液体均匀性和流动性,熔融盐能够通过宏观孔隙穿透煤结构,从而破坏晶体结构,增加焦炭的无序性,熔融盐的添加改善了焦炭结构并进一步提高了其反应活性。熔融盐可以改善焦炭的孔隙结构,使得焦炭的微孔率(最大值71.74%)提高,在所研究的任何温度下,熔融盐环境下制备的焦炭都具有比传统焦炭更高的微孔率。熔融盐的作用下使焦炭的碳结构在热解过程中阻碍大芳环结构(大于6个环)形成,并促进其裂解为小芳环结构(3-5个环)。熔融盐热解的焦炭具有更低的着火温度,燃尽温度和更高的反应性指数,活性更高。最后,在600℃下研究了不同煤化程度的煤炭(HL褐煤,HQH烟煤,SHK无烟煤和SD长焰煤)对熔融盐热解的影响。结果表明,焦炭产率随煤化程度提高而增加,气体和焦油的产率随原煤挥发分含量增加而增加。热解气中CO和CO2含量随原煤中的氧元素含量增加而增加,H2含量随煤化程度提高而上升。煤的H/O元素比不是影响H2、CH4及其他碳氢化合物的释放的唯一要素。所研究的四种煤炭的焦油中含氧化合物较少(5%以内)。随着煤化程度的提高,焦油中单环芳烃和脂肪类化合物减少,多环芳烃增加。此外,在HQH、SHK和SD这三种煤焦油中发现少量硫化物(1.5%-5.1%),且硫化物的含量与原煤中硫元素含量正相关。
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