改性蟹壳吸附剂的制备及其对水中As(Ⅴ)吸附性能研究

来源 :山东建筑大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:didos_jo
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水体砷污染已成为许多国家主要的公共健康问题,全球大概1.5亿的人口受到影响。目前,常见的除砷方法主要包括:氧化法、混凝沉淀法、离子交换法、膜分离法、吸附法等。相比于其他方法,吸附法简单易行、可再生、选择性较好,特别适用于量大而浓度较低的水处理体系。近年来,废弃生物除砷材料的研发在除砷领域引起广泛的关注。这些废弃生物除砷材料来源广泛,通过化学改性的方法,可以提高其除砷性能,在水处理领域有巨大的应用潜力。本研究利用废弃的蟹壳(WCS)、氯化铝(Al Cl3)、氯化镧(La Cl3)和硝酸亚铈(Ce(NO33)为原材料,采用浸渍法分别制得铝/镧/蟹壳颗粒吸附剂(Al-La-CS)和铝/铈/蟹壳颗粒吸附剂(Al-Ce-CS)。通过研究负载金属摩尔比、材料粒径、改性时间及改性温度四个因素对除砷性能的影响,确定最佳制备条件,并利用FTIR、SEM-EDS、XPS、BET和Zeta电位表征手段分别对Al-La-CS和Al-Ce-CS的性能进行了表征。通过静态试验研究了投加量、初始p H值、初始浓度、共存阴离子对吸附效果的影响,同时对吸附等温线及吸附动力学进行研究。试验结果如下:(1)Al-La-CS最佳制备条件:摩尔比Al和La的摩尔比为1:0.5、粒径为60目、改性时间为4h、改性温度为40℃;Al-Ce-CS最佳制备条件:Al和Ce的摩尔比为1:0.5、粒径为60目、改性时间为4h、改性温度为60℃。(2)Al-La-CS和Al-Ce-CS的比表面积和微孔体积较WCS都有所增大。通过FTIR、EDS、XPS可以看出Al-La-CS表面成功负载了Al和La;Al-Ce-CS表面负载了Al和Ce,促使其表面的正电性急剧增加。(3)Al-La-CS对As(Ⅴ)离子的去除率明显高于WCS。当Al-La-CS的投加量由0.1 g/L增加到2.0 g/L时,Al-La-CS对As(Ⅴ)离子的去除率由30.6%增加到93.6%;当Al-La-CS的投加量继续增加到6.0 g/L,Al-La-CS对As(Ⅴ)离子的去除率始终保持在95%左右,变化不再明显。当p H=2时,Al-La-CS对于As(Ⅴ)离子的去除率约为39%;在p H为(3-9)范围内,Al-La-CS对As(Ⅴ)离子的去除率在90%以上;当p H>9时,Al-La-CS对As(Ⅴ)离子的去除率显著下降至50%以下。当溶液初始浓度从0.1 mg/L增加到200 mg/L时,Al-La-CS的吸附容量逐渐增加,达到最大值为65.25 mg/g;当初始浓度继续增加到400mg/L时,Al-La-CS的吸附容量基本不变。在相同浓度条件下,各阴离子对Al-La-CS吸附剂除砷效果影响顺序为Si O32->PO43->HCO3->NO3->Cl-。Langmuir等温线模型能够较好地描述Al-La-CS对As(Ⅴ)吸附效果。在温度条件分别为20℃、30℃、40℃时,由Langmuir吸附等温方程拟合得到的最大吸附容量分别为57.670、63.171、74.627mg/g,与试验结果相近。(4)Al-Ce-CS对于As(Ⅴ)离子的去除率明显高于WCS。当Al-Ce-CS的投加量由0.1 g/L增加到2.0 g/L时,Al-Ce-CS对As(Ⅴ)离子的去除率由35.7%增加到96.1%;当Al-Ce-CS的投加量继续增加到6.0 g/L,Al-Ce-CS对As(Ⅴ)离子的去除率始终保持在98%左右,变化不再明显。当p H=2时,Al-Ce-CS对于As(Ⅴ)离子的去除率约为30%;在p H为(3-9)范围内,Al-Ce-CS对As(Ⅴ)离子的去除率在95%以上;当p H>9时,Al-Ce-CS对As(Ⅴ)离子的去除率显著下降至60%以下。当溶液初始浓度从0.1 mg/L增加到200mg/L时,Al-Ce-CS的吸附容量逐渐增加,达到最大值为68.17 mg/g;当初始浓度继续增加到400 mg/L时,Al-Ce-CS的吸附容量基本不变。在相同浓度条件下,Cl-对吸附剂除砷效果影响不大,而Si O32-、PO43-、HCO3-与NO3-对Al-Ce-CS除砷效果的影响比较大,其中Si O32-与PO43-的引入能明显抑制吸附剂的除砷效果。Langmuir等温线模型能够较好地描述Al-Ce-CS对As(Ⅴ)吸附效果。在温度条件分别为20℃、30℃、40℃时,由Langmuir吸附等温方程拟合得到的最大吸附容量分别为57.571、63.171、75.019mg/g,与试验结果相近。
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