La(Pt/Pd)xMn1-xO3系列催化剂的合成及其脱除汽油车尾气中颗粒物的性能研究

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目前颗粒物捕集器(Particulate Filter)在汽车尾气的催化净化处理技术中应用广泛,但长时间的颗粒物沉积容易引起发动机的背压升高等问题,颗粒物捕集器的再生是一个重要环节,因此需要应用一种可以在中低温环境下催化氧化碳颗粒物的催化剂来实现颗粒物捕集器的持续性工作。本论文采用改进后的溶胶-凝胶法,将贵金属和钙钛矿两类性能优越的催化剂进行复合,制备出一系列催化活性较好的催化剂La(Pt/Pd)xMn1-xO3(x=0,0.1,0.2,0.3,0.4),并使用XRD,SEM,TEM,XPS,BET和H2-TPR等手段对其进行表征,深入研究其理化特性以及贵金属取代含量变化时其理化性质的变化。此外,在模拟汽油车排气气氛下,在程序升温条件下,使用固定床反应装置,研究了La(Pt/Pd)xMn1-xO3在催化碳烟颗粒物燃烧中的催化活性,取得了一定成果。改进的溶胶凝胶法使用葡萄糖代替柠檬酸进行络合,同时采取旋转蒸发仪代替传统的陈化过程,大大改进了制备工艺,同时合成出的样品的比表面积比使用传统方法时更高,达到16 m2/g。XRD分析结果表明,当取代含量较低时(x≤0.2),贵金属可以全部进入钙钛矿的晶格体系结构中,当取代含量升高时,贵金属组分逐渐在原晶粒表面析出,形成分散性好的更微小的晶粒,包覆在钙钛矿的表面,催化剂形成了多级结构,TEM和电子衍射分析结果表明其具有很好的晶化程度。从H2-TPR等分析中可以看到贵金属组分对催化剂的氧化还原性能带来了显著提升。N2吸附-脱附等温曲线分析结果中可以看出,La(Pt/Pd)xMn1-xO3中含有大量的介孔结构和少量的微孔、大孔结构。固定床程序升温氧化实验表明,贵金属掺杂后催化剂低温下的催化活性较好,取代量在30%以下时,起燃温度从147℃有不同程度的降低;同时碳烟燃烧的峰值速率有了不同程度的提升。原位红外测试对机理进行的探究结果表面,该催化剂催化氧化碳烟的反应属于MVK机理。本论文对贵金属取代钙钛矿的研究进行了更加丰富的扩充,合成出了一种催化活性较好的催化剂;同时创新性的研究汽油机尾气颗粒物的催化净化,为此类催化剂在汽油机尾气颗粒物捕集器中的应用提供了重要的理论支持。
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