【摘 要】
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在长达半个多世纪的化石能源开发利用过程中,引发了温室效应、酸雨、粉尘等一系列生态环境问题,同时,面临着资源枯竭的严峻挑战,促使人们开始寻求能够替代化石能源的新型能源
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在长达半个多世纪的化石能源开发利用过程中,引发了温室效应、酸雨、粉尘等一系列生态环境问题,同时,面临着资源枯竭的严峻挑战,促使人们开始寻求能够替代化石能源的新型能源。其中,生物质能,一种由来源广泛并且可再生的生物质经过热解裂解以及进一步的加工处理获得的具有碳中和性、可再生的新型能源。本文着重对生物质下游加工过程中糖类发酵产物(丙酮、正丁醇和乙醇)高选择性缩合合成高品质化学品或可再生燃料前体展开研究。首先,本文使用氢气-液相法还原Co3O4颗粒,在不同还原压力、温度和时间的条件下制备出一系列Co/Co3O4磁性过渡金属催化剂,以丙酮-正丁醇为反应底物,考察其催化性能。研究表明,Co0对目标产物具有较好的选择性,其含量以及在催化剂表面的分散程度对催化性能具有重要影响。在200℃、1.7MPa的N2氛围中反应20h后,催化剂Co/Co3O4-1.5-200-3表现出对长碳链醇酮类物质(C7-C11)最佳的选择性,主要产物2-庚酮和6-十一酮的总选择性为45.1%,但是丙酮的转化率仅有17.7%,并且随着Co3O4还原程度的不断加深,活性进一步减弱。为了提高Co0的分散度,选择成本低、孔结构丰富、比表面积大并且具较高化学稳定性的活性炭作为载体,使用湿法浸渍,在不同的还原温度下制备出一系列Co/AC负载型催化剂,考察其对丙酮-正丁醇缩合性能。研究表明,催化剂Co/AC-750对丙酮的转化率提升至50.1%,2-庚酮和6-十一酮的总选择性达61.6%。其次,引入具有优越脱氢性能的第二种活性组分金属Ni以及含有碱性位点的Mg-Al混合金属氧化物载体。通过负载于不同载体、调节金属组分含量和Co/Ni比、利用活性炭改变载体的孔道结构以及不同的制备条件、初始反应压力、反应温度等因素对催化剂的缩合性能进行测试。实验发现在200℃、1.7MPa的N2氛围中反应20h后,催化剂Co-Ni/Mg-Al-C-750催化丙酮-正丁醇缩合反应的丙酮转化率为88.4%,目标产物(C7-C11)总选择性高达94.4%;催化糖类发酵产物缩合的丙酮转化率为76.4%,目标产物(C5-C11)总选择性达89.9%,有效地减少了副产物的产出,提高了碳利用率。根据XRD和BET表征分析结果,Mg-Al混合金属氧化物载体在加入活性炭(作为硬模板剂)后,孔道结构扩大,有利于减小反应的传质阻力。根据XPS、H2-TPR和TEM表征分析结果,Co、Ni之间良好的协同效应和电子转移以及形成的Co-Ni合金提高了反应的活性和化学选择性。根据NH3-TPD和CO2-TPD表征分析结果,适量的中强酸和强酸性位点以及弱碱性位点对醇酮缩合反应的顺利进行有着至关重要的作用。
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