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CO气相偶联合成草酸二乙酯是一条反应条件温和、原子经济性高、环境友好的绿色化学工艺。为了进一步提高贵金属钯的利用率，降低催化剂生产成本，本论文研究了甲基纤维素和植物丹宁对Pd-Fe/α-Al2O3催化剂结构调控和CO氧化偶联合成草酸二乙酯催化性能的影响。
采用等体积浸渍法，引入甲基纤维素，制备了新型Pd-Fe/α-Al2O3催化剂。钯纳米颗粒在商用拉西环空心柱状α-Al2O3载体上的浸渍厚度和它的分散程度是影响Pd-Fe/α-Al2O3催化性能的主要因素。由于钯离子在水溶液中能被甲基纤维素稳定，形成高度分散的纳米颗粒，因此很好地分散在α-Al2O3载体中。同时，甲基纤维素也能增强钯和铁的相互作用，形成部分钯铁合金，由于铁的价态层的不完全填充而使电子转移到空闲的钯d轨道上，使钯原子表面具有较高的电子密度，提高对CO的吸附能力。甲基纤维素改性后的Pd-Fe/α-Al2O3(0.085 wt.%Pd,0.91 wt.%Fe)比报道的Pd-Fe/α-Al2O3/堇青石催化剂(1.0wt.%Pd,1.0wt.%Fe)具有更好的催化活性和选择性。
以商业拉西环空心柱状α-Al2O3为载体，引入杨梅单宁螯合剂，通过等体积浸渍法合成了低钯负载的Pd-Fe/α-Al2O3催化剂。杨梅单宁中大量的酚羟基可以有效地固定活性组分钯，减小了钯的粒径尺寸，使得活性组分钯纳米颗粒在商用α-Al2O3载体上呈现树状多环分布。研究发现，催化剂中存在FePd3合金，同时存在O4Pd3.5、Fe1-xO和Pd0物种，部分铁物种的电子转移到空闲的钯d轨道上，提高对CO的吸附能力，使改性后的催化剂具有更加优异的催化性能。在130℃、0.04MPa的反应条件下，杨梅丹宁改性后的Pd-Fe/α-Al2O3催化剂(0.23 wt.%Pd,0.22 wt.%Fe)显示出优异的催化活性和选择性，CO转化率达到44%，草酸二乙酯的时空收率和选择性分别达到978g·L-1·h-1和95.5%。
采用等体积浸渍法，引入甲基纤维素，制备了新型Pd-Fe/α-Al2O3催化剂。钯纳米颗粒在商用拉西环空心柱状α-Al2O3载体上的浸渍厚度和它的分散程度是影响Pd-Fe/α-Al2O3催化性能的主要因素。由于钯离子在水溶液中能被甲基纤维素稳定，形成高度分散的纳米颗粒，因此很好地分散在α-Al2O3载体中。同时，甲基纤维素也能增强钯和铁的相互作用，形成部分钯铁合金，由于铁的价态层的不完全填充而使电子转移到空闲的钯d轨道上，使钯原子表面具有较高的电子密度，提高对CO的吸附能力。甲基纤维素改性后的Pd-Fe/α-Al2O3(0.085 wt.%Pd,0.91 wt.%Fe)比报道的Pd-Fe/α-Al2O3/堇青石催化剂(1.0wt.%Pd,1.0wt.%Fe)具有更好的催化活性和选择性。
以商业拉西环空心柱状α-Al2O3为载体，引入杨梅单宁螯合剂，通过等体积浸渍法合成了低钯负载的Pd-Fe/α-Al2O3催化剂。杨梅单宁中大量的酚羟基可以有效地固定活性组分钯，减小了钯的粒径尺寸，使得活性组分钯纳米颗粒在商用α-Al2O3载体上呈现树状多环分布。研究发现，催化剂中存在FePd3合金，同时存在O4Pd3.5、Fe1-xO和Pd0物种，部分铁物种的电子转移到空闲的钯d轨道上，提高对CO的吸附能力，使改性后的催化剂具有更加优异的催化性能。在130℃、0.04MPa的反应条件下，杨梅丹宁改性后的Pd-Fe/α-Al2O3催化剂(0.23 wt.%Pd,0.22 wt.%Fe)显示出优异的催化活性和选择性，CO转化率达到44%，草酸二乙酯的时空收率和选择性分别达到978g·L-1·h-1和95.5%。