【摘 要】
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硒化铟(化学式为:In2Se3)是一类重要的III-VI族直接带隙层状半导体材料,现已发现五种主要晶相,分别是:α、β、γ、δ和κ。硒化铟薄膜材料已在太阳能电池、光电检测、相变存储
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硒化铟(化学式为:In2Se3)是一类重要的III-VI族直接带隙层状半导体材料,现已发现五种主要晶相,分别是:α、β、γ、δ和κ。硒化铟薄膜材料已在太阳能电池、光电检测、相变存储器件等方面得到广泛应用。由于硒化铟薄膜在生长过程中容易随温度的变化发生相变,从而使得生长单晶硒化铟薄膜相对困难,传统采用的制备技术手段包括:磁控溅射法、源共蒸法、化学浴沉积法、固相反应法、金属有机化学气相沉积法、电沉积法、溶胶-凝胶法。然而这些方法很难生长出高质量单晶薄膜。目前已报道能制备出In2Se3全部五种主要晶相的薄膜生长技术为分子束外延,但是分子束外延方法生长In2Se3的许多基础性问题尚未得到充分探索。另一方面,由于现有方法制备的In2Se3薄膜质量不高,制约了对In2Se3本征物性的深入研究,进一步影响了In2Se3的应用。因此本文将围绕硒化铟薄膜的分子束外延生长制备及其基础物性表征展开研究。工作内容包括:(1)在H-Si(111)衬底、斜切4°的H-Si(111)衬底以及镀钼氟金云母衬底上制备出In2Se3单晶薄膜。系统研究了In2Se3薄膜的制备工艺和生长动力学。为单晶硒化铟薄膜的外延生长研究及异质结能带研究提供参考。首先通过实验探究了生长束流条件(以束流等效压强为单位)对所得薄膜的影响,在一定的温度范围内,发现在Se:In的束流比约为15:1-20:1时倾向于生长出化学计量比为In2Se3的单晶薄膜;当Se:In的束流比值小于15:1时所生长的硒化铟均为InSe;而当Se:In束流比值在大于20时可获得化学计量比In6Se7或In2Se3-In6Se7二元连续固溶体薄膜。进一步研究了在15:1-20:1优化束流比条件下符合化学计量比In2Se3的外延薄膜的相结构与生长温度的关系,得出生长温度在100℃-150℃范围稳定生长相为α-In2Se3,在200℃-250℃时为γ-In2Se3,在300℃-350℃时为β-In2Se3。(2)对所制备硒化铟薄膜的相关物性进行了研究。利用分子束外延系统生长了一系列不同厚度的薄膜样品。利用扫描隧道显微镜(STM)、扫描电镜(SEM)、反射式高能电子衍射仪(RHEED)、高分辨X射线衍射仪(HRXRD)、拉曼光谱仪对外延生长所得的γ-In2Se3薄膜进行了表面形貌以及晶体结构的表征与分析。确定了γ相In2Se3薄膜的结构特征。通过原子力显微镜(AFM)研究了γ-In2Se3薄膜的铁电性能;利用拉曼光谱仪,对γ-In2Se3薄膜进行了振动模式分析;利用光致发光谱测得γ-In2Se3薄膜的光学能带为1.94eV;另外对200nm厚的γ-In2Se3薄膜进行了透过率研究,发现对于波长在0.5μm-2.5μm范围的光中,波长在1μm时,透过率为60%,在1.5μm时,透过率高达90%。对γ-In2Se3薄膜的电学测试表明薄膜电阻率为104Ωcm量级,在模拟太阳光照明条件下薄膜电阻率为103Ωcm量级,得到γ-In2Se3薄膜器件日光条件下光电开关比大于10。进一步的光电响应测试得到厚度优化后γ-In2Se3薄膜的光电流密度为3.15mA/cm2。
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