基于环三核配合物的混金银纳米簇的合成、结构以及发光性质研究

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金属纳米团簇由于其原子精确的结构和令人着迷的特性现在已经成为了一类新兴的纳米材料。其中铸币金属纳米簇由于其低毒性,良好的生物相容性,结构多样性,和易于化学修饰等特点,成为了近年来科学家们研究的热点。银纳米团簇通常稳定性较差,发光量子产率较低。贵金属掺杂策略已经被证明能够克服这些缺点,并构建在室温下发出明亮磷光的混金属簇。铸币金属的环状三核配合物(CTCs)可以通过改变中心金属,桥连配体和配体上的取代基调节自身的π酸/碱性,并通过金属-金属相互作用形成二聚体或多聚体,或者与缺电子的物质形成新的配合物。第一部分,我们通过使p-酸性的吡唑环三核Ag(I)及环三核Au(I)与三取代的苯基乙炔反应,合成了一系列Ag/Au簇。单晶X射线研究表明,这些13原子的双金属簇都是具有类似轮烷的超分子配合物结构。有趣的是,Ag/Au团簇通过改变苯乙炔配体上的取代基调节从蓝色到青色的高能磷光。尽管只有少量的Au掺杂,与它们的同构的单金属银纳米簇Ag13相比,这些同构异金属掺杂的Ag/Au团簇磷光量子产率可以提高23倍以上。连同先前报道的通过改变Cu掺杂量来调节低能磷光的Ag/Cu团簇,我们设计合成的双金属Ag/M团簇的磷光发射可以覆盖整个可见光区域。第二部分,基于本课题组前期对吡唑基环三核金配合物研究的基础,我们使用两种吡唑配体5-羟甲基-3-甲酸乙酯基吡唑和3-甲基吡唑-5-甲酸乙酯得到的两个环三核金配合物作为前驱体(Au CTC-1和Au CTC-2),并与Ag(I)盐反应得到两种不同的夹心混金银簇(Au6Ag-1和Au6Ag-2)。这两个夹心混金银簇的量子产率都高于起始的环三核金配合物,带有羟基的Au CTC-1和Au6Ag-1的在溶液态的量子产率都高于不含羟基的Au CTC-2和Au6Ag-2。尤其是带有羟基的Au6Ag-1在二氯甲烷溶液中的量子产率高达95%以上,而且不会随着溶液浓度变化而变化,这很可能是因为羟基的引入使得混金银簇之间形成氢键,抑制了分子的振动和转动,大大提高了辐射跃迁的速率。这为于设计合成新型的发光材料提供了新思路。
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