论文部分内容阅读
近年来,大气中的汞污染问题引起了人们的高度关注。燃煤行业是最主要的汞污染物排放源。燃煤烟气中的汞主要以元素态Hg0、氧化态Hg2+以及颗粒态Hgp三种形式存在,其中元素态Hg0因具有熔点低、平衡蒸气压高、不易溶于水等特点很难通过常规的烟气净化装置除去,因而成为重点控制对象。目前脱除燃煤烟气中Hg0最有效的方法是向烟道气中喷入活性炭,但是以活性炭作为吸附剂存在两大问题:一是活性炭的价格昂贵,无法得到广泛的工业应用;二是使用后的活性炭分离回收困难,易造成资源浪费和二次污染。 为研制一种用于脱除烟气中气态Hg0的廉价、高效、易分离回收的新型吸附剂,本研究以廉价的褐煤半焦为吸附剂,对其进行化学改性和赋载磁性物质,在小型固定床实验装置上开展对模拟烟气中气态Hg0的吸附实验,运用N2吸附-脱附、XPS、XRD、SEM、VSM等对吸附剂表征分析,并其探讨吸附机理。 首先,分别以内蒙古霍林河褐煤、陕西府谷褐煤及山东龙口褐煤为原料,制备了三种褐煤半焦,对三种半焦的孔隙结构进行了表征与分析,考察三种半焦在30、60、100、140℃对气态Hg0吸附性能,探究其吸附机理。结果表明,3种原料半焦在低温时对气态Hg0具有良好的吸附性能,且吸附效率与比表面积成正比,高温时吸附效果不明显。内蒙古霍林河褐煤具有最发达的孔隙结构和最佳的吸附性能。 然后,以霍林河褐煤半焦为原料吸附剂,分别用KMnO4溶液浸渍、KMnO4溶液浸渍与热处理组合改性、H2SO4-KMnO4溶液浸渍等3种改性方法进行化学改性。利用单因素实验考察各类改性条件对吸附剂吸附性能的影响,对改性前后吸附剂的表面特性变化进行表征分析,分析改性半焦的吸附机理。结果表面,三种改性方式均可使半焦在140℃的吸附性能显著提高,其中H2SO4-KMnO4溶液浸渍半焦的具有最高的吸附性能,最佳改性条件下的样品吸附效率均可达90%以上。KMnO4溶液浸渍、KMnO4溶液浸渍与热处理组合改性样品的吸附性能随温度升高而升高,H2SO4-KMnO4溶液浸渍半焦的吸附性能不受温度变化的影响。这是因为改性半焦对气态Hg0发生了强烈的化学吸附,使其转化为Hg2+。 最后,对原料半焦及H2SO4-KMnO4溶液浸渍半焦进行赋磁处理,通过吸附实验和分析表征,探索吸附性能优异、磁分离能力强的吸附剂制备方法。结果发现,原料半焦及改性半焦赋磁后饱和磁场强度均大于30 emu·g-1,而H2SO4-KMnO4溶液浸渍、赋磁一步法制备的磁性半焦具有最佳的吸附性能。