活性炭负载纳米零价铁诱发芬顿反应降解甲基橙的研究

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非均相Fenton氧化技术具有H2O2利用率高、p H适用范围广和催化剂可再生等优势,一直是难降解有机废水领域的研究热点。随着纳米技术的发展,基于纳米零价铁(nanoscale zero-valent iron,nZVI)的非均相Fenton技术受到了广泛关注。但是nZVI的胶体性质决定了它易因团簇而降低活性,因此人们开始研究nZVI的固定化和其催化性能。本研究通过对活性炭负载纳米零价铁制备非均相Fenton催化剂,建立nZVI活性炭/H2O2非均相Fenton体系,以典型的偶氮染料甲基橙为目标污染物进行研究,探讨体系处理难降解有机物的可行性和有效性。本文通过对活性炭酸碱改性、负载次数进行优选,得到优选的nZVI活性炭制备条件,并对成品进行表征;其后,考察了优选所得nZVI活性炭对甲基橙降解效能的影响因素以及强化手段,并探讨了体系的作用机制。通过研究发现,以酸洗活性炭为载体,碳热法负载一次所得nZVI活性炭的载铁量较高,载铁稳定性及循环利用效果最佳。载铁后,活性炭密度未发生明显变化,比表面积略有增加。活性炭所载铁颗粒为纳米级零价铁,平均粒径为38.25 nm。对甲基橙进行实验,结果表明甲基橙初始浓度为15 mg/L时最佳实验条件为:初始pH为3,nZVI活性炭投加量为3 g/L,过氧化氢用量为11.76mmol/L,反应210 min后去除率达到93.78%。EDTA的投加可以强化非均相Fenton体系。在pH=7条件下投加100 mg/L EDTA时,可使甲基橙的去除率提升10.55%。不同体系去除甲基橙的结果表明,将nZVI负载于活性炭上能显著提高甲基橙的去除效果。nZVI活性炭/H2O2体系属于非均相Fenton反应,其作用机制包括两个方面:一是活性炭的吸附作用,二是nZVI诱发的Fenton氧化作用,二者协同作用,提高了单独作用的效能。活性炭对甲基橙的动态吸附过程符合Freundlich模型,其吸附行为以多层吸附为主,吸附过程符合准二级动力学方程,内扩散和膜扩散是吸附速率的控制步骤。nZVI活性炭催化分解H2O2的研究表明,H2O2浓度、nZVI活性炭投加量、初始pH均会影响分解速率,通过动力学分析可知其对于[nZVI活性炭]和[H2O2]满足二级反应动力学,速率常数k=0.202 3 g/(L·min)。
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