铜铈复合氧化物的制备及其应用于苯酚废水的电化学降解研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:youlan26
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难去除、毒性高的苯酚类污染物给人类及生态环境带来了较大的危害,关于高毒害性的苯酚类污水的处理引起了人们极大的关注。鉴于电化学氧化法自身的快速高效、环境兼容性好,使得其在有机废水处理领域中成为一种有效技术,受到研究者们的重视。针对电化学氧化法治理有机污水探究中,电极材料掌握着其命脉。日前,利用阳极氧化的材料的研究趋于成熟;而阴极还原采用的材料相对比较单一,主要是碳材料(石墨、多孔碳及活性碳纤维等)。但单纯碳材料阴极产生过氧化氢的产量不够高,处理苯酚效率有待提高,因此,探究新型的阴极催化剂,加强阴极的2电子ORR过程,从而加大H2O2的产量,是目前研究的主题。稀土氧化物因为自身独一无二的理化性能,使得其被普遍关注。二氧化鈽是其中研究最多且最重要的稀土氧化物,其具有高稳定性、强氧化还原性及储氧释氧能力,据研究,CeO2能发生ORR的2电子过程生成H202,进一步转化为OH·,已有报道将Ce02催化剂引进于电化学处理有机物范畴内,但降解效率仍有待提高。为了进一步提高催化活性,本文引入一种新型高稳定及催化活性的催化性CuO-Ce02。CuO-CeO2催化剂中CuO和CeO2之间彼此作用,产生较强的作用力,导致催化剂中同时具有着Ce3+/Ce4+和Cu+/Cu2+,具有较高的氧化还原性能,目前,尚未有报道将CuO-Ce02催化剂作为电催化阴极材料应用到难降解有机废水的处理中。本文采用CuO-CeO2作为催化剂,处理对象选取苯酚溶液,进行电化学法的处理。主要研究内容如下:1.本文采用 Ce(NO3)3·6H20、Cu(NO3)2·3H20 及 C6H8O7·H20 为原材料,采取溶胶凝胶法获得CuO-CeO2催化剂。探究制备条件带来的影响,采取XRD、BET、SEM、TEM和XPS等措施来表征所得催化剂。表征结果显示:最佳条件前提下,所制得的CuO-CeO2催化剂轮廓光滑,平均粒径为20-50nm的颗粒,且CuO和CeO2之间具有较强的彼此作用力,催化剂中同时存在Cu+/Cu2+和Ce3+/Ce4+,并非单纯的机械混合。2.利用CuO-CeO2催化剂,通过外加过氧化氢,来对苯酚溶液进行处理,探究催化剂制备条件(物料铜铈比、柠檬酸量、煅烧温度及煅烧时间)、反应温度及过氧化氢用量等与苯酚溶液的去除率情况的关系。选取50mg制备条件为:物料摩尔比硝酸铜:硝酸铈=1:3、柠檬酸量为n(Ce(NO3)3·6H20)/n(C6H807·H20)=1:2、焙烧温度是 700℃、焙烧时间是3h的催化剂于体积100mL浓度是100mol/L的苯酚溶液中,添加体积3mmL,30%过氧化氢溶液,70℃下恒温反应180min,借助高效液相色谱法(HPLC)测定溶液中苯酚的去除率,达78%左右,效果最佳。3.本研究对CuO-CeO2催化剂的ORR性能进行评价,采用三电极体系,通过CV及LSV曲线对比了N2和O2氛围下的ORR性能,并考察制备条件给ORR带来的影响,结果证明CuO-CeO2催化剂能给氧气还原反应带来较好的促进作用,制备条件为:Cu:Ce=1:3,柠檬酸量为硝酸铈:柠檬酸=1:2,煅烧温度700℃,煅烧时间3h,催化剂的电化学ORR最优。4.采用泡沫镍为基底,将催化剂CuO-CeO2、炭黑及聚四氟乙烯混合制成催化剂阴极电极。在三电极体系(催化剂电极、石墨片及饱和甘汞电极)下,电催化反应180min,通过草酸钛钾比色法测定过氧化氢的含量,探究物料比及pH对H202产量的影响,最后物料摩尔比Cu:Ce=1:3及pH为7时过氧化氢的产率最佳,高达114mg/L,明显高于单一的氧化铜或氧化铈,最后证明催化剂ORR性能是按照2电子途径进行,形成了过氧化氢。5.按上述三电极反应体系对苯酚溶液进行电降解处理,该过程考察了不同反应条件的影响,并研究了催化剂电极的稳定性及电降解过程中起主要作用的活性物质。结果表明,当阳极选择石墨片,物料摩尔比Cu:Ce=1:3,电流密度为40mA/cm2,支持电解质浓度为0.1mol/L,室温,pH=7,苯酚起始浓度100mg/L,曝气量为400mL/min,电化学处理180min后,苯酚的去除效果较好,达91%。此电化学处理苯酚过程中·OH是占主导地位的氧化反应活性物种。另外,催化剂电极在循环使用九次后,降解率并未明显下降且电极无损坏现象,证明催化剂电极的稳定性良好,可重复使用,预示着CuO-Ce02在电催化范畴中具有必然的的发展远景。
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