【摘 要】
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过度开发利用化石能源所造成的大量温室气体排放已成为全球变暖的主要原因。从能源演变的角度来看,以新型清洁能源替代传统能源是大势所趋。氢是一种具有发展前景的可再生能源。迄今为止,电化学水分解制氢的产量仅占全球总产量的4%,这主要是因为电化学水分解需要足够的电势来推动反应的进行。目前,对于电化学水分解最有效的催化剂是贵金属Pt、Ir O2和Ru O2。然而,由于稀缺性和高成本,使这些贵金属的大规模应用受
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过度开发利用化石能源所造成的大量温室气体排放已成为全球变暖的主要原因。从能源演变的角度来看,以新型清洁能源替代传统能源是大势所趋。氢是一种具有发展前景的可再生能源。迄今为止,电化学水分解制氢的产量仅占全球总产量的4%,这主要是因为电化学水分解需要足够的电势来推动反应的进行。目前,对于电化学水分解最有效的催化剂是贵金属Pt、Ir O2和Ru O2。然而,由于稀缺性和高成本,使这些贵金属的大规模应用受到了严重的限制。因此,需要寻找高性能催化剂来提高电化学水分解产氢的效率。镍基复合材料具有性能优越、价格低廉、能够在电解质溶液中稳定存在,以及形貌与组成可调控的优势,因此成为了科研人员广泛研究的热点对象,并且已被进行了大规模的研究。本文中,我们通过一步水热法在Fe Ni3泡沫基底上制备了铁掺杂的棒状硫化镍（Fe-Ni3S2@Fe Ni3）阵列用于电解尿素以及在不同酸碱度的电解质溶液中进行电化学水分解。Fe Ni3泡沫不仅提供了牢固的3D骨架结构,还为催化剂的制备提供了Fe元素,减少了试剂的使用,从而避免对环境造成污染。Fe-Ni3S2@Fe Ni3在酸性、碱性和中性溶液中均具有优异的催化活性,能够以较小过电势推动析氢反应和析氧反应的进行,具有与贵金属催化剂相媲美的催化活性。除此之外,Fe-Ni3S2@Fe Ni3还具有优异的催化稳定性,能够在不同的电解质溶液中稳定的进行40h的催化反应。其中,Fe-Ni3S2棒相互紧密连接,极大地促进了电子的快速转移;规则的棒状阵列暴露出大量的活性部位,从而提高了催化剂的催化活性;微量Fe的掺杂对催化性能有很大的贡献;少量Fe的掺杂调节了Ni3S2的电子结构,提高了催化剂的电导率,产生更多的活性位点;Fe-Ni3S2直接在Fe Ni3泡沫上完全生长,完全覆盖Fe Ni3泡沫,可以防止3D骨架在催化过程中腐蚀,从而延长了催化剂的使用寿命。除此之外,钴基复合材料也是潜在的应用于电化学水分解的热点材料。本文中,我们同样通过一步水热法在钴箔（CF）上合成了花状硫化钼和硫化钴复合纳米片(Mo3S4/Co1-xS@CF)阵列。Mo3S4/Co1-xS@CF在酸性、中性和碱性电解质溶液中均具有优异的催化活性与催化稳定性。Mo3S4/Co1-xS的三维网络薄层结构在促进电子快速传输的同时还提供了大量的活性位点。除此之外,花状纳米片阵列赋予了催化剂高亲水性,这不仅增大了催化剂与电解质溶液的接触面积,还促进了气体的释放,从而提高了催化剂的性能。
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