【摘 要】
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异丁酸是用途广泛的化工原料,开发异丁醛氧化生产高附加值异丁酸,具有良好的经济效益,且意义重大。本文以溶剂热法制备得到的Fe3O4纳米粒子为改性剂,制备了磁性钴基Fe3O4@Co（x）-ZIF和Fe3O4@Co（y）/Zn-ZIF催化剂。用XRD、BET、FTIR、XPS、SEM和TEM等表征手段,对催化剂进行了表征分析。以异丁醛氧化合成异丁酸为模型反应,研究了不同钴含量和不同钴/锌摩尔比对催化剂异
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异丁酸是用途广泛的化工原料,开发异丁醛氧化生产高附加值异丁酸,具有良好的经济效益,且意义重大。本文以溶剂热法制备得到的Fe3O4纳米粒子为改性剂,制备了磁性钴基Fe3O4@Co（x）-ZIF和Fe3O4@Co（y）/Zn-ZIF催化剂。用XRD、BET、FTIR、XPS、SEM和TEM等表征手段,对催化剂进行了表征分析。以异丁醛氧化合成异丁酸为模型反应,研究了不同钴含量和不同钴/锌摩尔比对催化剂异丁醛氧化性能的影响,提出了氧化机理,探索了催化剂的回收再生性能。Fe3O4@Co（x）-ZIF催化剂研究结果表明:（1）不同钴含量的Fe3O4@Co（x）-ZIF催化剂样品的形貌均为菱形十二面晶体,是典型的Co-ZIF-67材料的形貌。（2）不同Co含量的催化剂中,Fe3O4@Co（2）-ZIF催化剂的催化效果最好,催化剂活性大小顺序为Fe3O4@Co（2）-ZIF＞Fe3O4@Co（3）-ZIF＞Fe3O4@Co（1）-ZIF。（3）最适宜的反应条件为:异丁醛75 m L、实际通入氧气总量/理论氧气总量（n）为1.2:1、催化剂Fe3O4@Co（2）-ZIF用量为0.015 g、反应时间150 min和反应温度40℃时,异丁酸产率为93.6%。（4）Fe3O4@Co（x）-ZIF催化剂中,Fe3O4核心能增强Co2+与O2形成金属-氧配合物的能力,促进Co2+向Co3+的循环,而壳层Co-ZIF-67巨大的比表面积和有序的Co2+离子为氧化反应提供了丰富的活性中心,二者协同作用,提高了异丁酸的产率。Fe3O4@Co（y）/Zn-ZIF催化剂研究结果表明:（1）不同Co/Zn摩尔比的Fe3O4@Co（y）/Zn-ZIF催化剂样品的形貌均为正八面晶体,是典型的Zn-ZIF-8材料的形貌。（2）不同Co/Zn摩尔比的催化剂中,Fe3O4@Co（2）/Zn-ZIF催化剂的催化效果最好,催化剂活性大小顺序为Fe3O4@Co（2）/Zn-ZIF＞Fe3O4@Co（3）/Zn-ZIF＞Fe3O4@Co（1）/Zn-ZIF。（3）最适宜的反应条件为:异丁醛75 m L、实际通入氧气总量/理论氧气总量（n）为1.2:1、催化剂Fe3O4@Co（2）/Zn-ZIF用量为0.015 g、反应时间120 min和反应温度40℃时,异丁酸产率为93.8%。（4）Fe3O4@Co（y）-ZIF催化剂中,Fe3O4核心能够增强Co2+与O2形成金属-氧配合物的能力,促进Co2+向Co3+的循环,壳层S-@Co/Zn-ZIF巨大的比表面积和有序的Co2+离子为氧化反应提供了丰富的活性中心,二者协同作用,提高了异丁酸的产率。
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