叶酸偶联的纳米钻石靶向制剂的合成及体外实验

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在过去的几十年中,随着癌症发病率的升高,恶性肿瘤已成为威胁人类健康的第二大杀手。而目前临床上广泛使用的传统抗癌药物治疗效果差,且毒副作用较大。因此,寻找一种高效低毒的靶向药物体系来治疗癌症是一个亟待解决的世界性难题。纳米钻石(ND),作为一种新型碳纳米材料,因其尺寸小,比表面积大,易于修饰,吸附能力高及生物相容性好等特点,被广泛用作药物载体。本论文以ND为基础材料,甲氨蝶呤(MTX)和阿霉素(DOX)为模型药物,叶酸(FA)作为靶向配体,成功合成了纳米钻石-聚乙二醇-叶酸/缩水甘油-甲氨蝶呤(ND-PEG-FA/GLY-MTX)和纳米钻石-聚乙二醇-叶酸/阿霉素(ND-PEG-FA/DOX)两种新型的靶向药物输送体系,并就它们与细胞的生物效应进行了系统的研究。主要工作分为以下三个部分:1.以ND为基础材料,将聚乙二醇(NH2-PEG-NH2)、叶酸(FA)及缩水甘油(GLY)通过化学键逐步连接到纳米钻石表面制得ND-PEG-FA/GLY纳米载体,MTX通过酯键负载到纳米载体表面,成功合成了一种新型的纳米药物体系ND-PEG-FA/GLY-MTX,通过紫外分光光度计测定MTX在纳米载体ND-PEG-FA/GLY的偶联量为123μg/mg。利用傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)及透射电镜(TEM)对目标产物进行了表征,结果表明目标产物成功制得。由体外释药实验可知,ND-PEG-FA/GLY-MTX纳米药物体系能够在正常组织中保持很好的稳定性,在肿瘤环境中释放大量游离MTX。2.通过激光共聚焦及流式细胞术探究了ND-PEG-FA/GLY-MTX纳米药物体系与人乳腺癌细胞(MCF-7)和小鼠海马神经元细胞(HT22)的生物效应。由流式细胞术结果可知,细胞摄取ND-PEG-FA/GLY-MTX纳米颗粒具有能量和温度依赖性,并以网格蛋白和小窝蛋白依赖的受体介导及叶酸受体介导的内吞途径进入细胞,且其进入细胞的量与细胞表面的受体表达量有关。流式细胞术结果还表明ND-PEG-GLY纳米载体与ND-PEG-FA/GLY纳米载体均有良好的生物相容性,ND-PEG-FA/GLY-MTX纳米药物的对癌细胞的杀伤力大于游离MTX及ND-PEG-GLY-MTX纳米药物,且主要作用于细胞周期的G2期。激光共聚焦结果显示,ND-PEG-FA/GLY-MTX纳米药物主要存在于细胞质中,并且进入细胞的量具有时间依赖性。3.利用物理吸附作用将DOX负载到ND-PEG-FA纳米载体表面制得ND-PEG-FA/DOX纳米药物,采用荧光光谱法测定了 DOX的吸附量为47 μg/mg,通过红外、TEM及扫描透射电镜(STEM)等表征手段验证了 ND-PEG-FA/DOX纳米药物的成功合成,此外,流式细胞术表明该纳米药物以叶酸受体介导的作用进入细胞,且具有靶向性。由MTT实验表明,ND及其中间产物有良好的生物相容性,目标产物ND-PEG-FA/DOX的细胞毒性有浓度和时间依赖性,且该纳米药物有很好的缓释效果。
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