激光由于其良好的单色性和相干性,一直是研究物质结构的重要工具。随着激光技术的发展,特别是近些年来飞秒激光技术的成熟,越来越多的基于飞秒激光与物质相互作用的实验现象被观测到。高次谐波产生就是其中一种重要的现象。高次谐波产生一方面提供了获得更短的激光脉冲的有效手段,另一方面也揭示了更加精细的原子分子内部的结构信息。高次谐波通常被认为是来自于电子在强激光场作用下的电离加速回碰过程。在这个过程中,电子首先会被强激光场电离,之后会被加速到能量很高的连续态。当加速后的电子与母核回碰时,会辐射出一系列的高能光子这就是高次谐波。由于高次谐波是产生自电离电子与母核的碰撞,因此高次谐波谱中也会包含有母核结构信息。此外,这样的电离加速回碰过程发生在半个光周期也就是几十阿秒的时间尺度内,这为人们提供了一种有效的探测阿秒时间尺度内原子分子结构和动力学过程的手段。开展基于高次谐波产生的原子分子结构探测不仅有助于人们更加直观深入的研究微观物质世界的物理过程,而且对于化学生产,生物制药等领域具有一定的指导价值。近年来,基于高次谐波产生的原子分子结构探测取得了快速的发展,人们实现了基于分子高次谐波产生的分子轨道层析成像,基于高次谐波结构极小的分子核间距重构等一系列研究。但是现在的研究很多还局限在处于基态的原子和简单的对称分子中,对于原子更高的激发态和更复杂不对称分子的理论和实验研究都还是比较缺乏的。在这些基础上,本文做了以下工作:（1）提出了基于高次谐波产生的量子轨迹蒙特卡洛模型。该模型对于高次谐波产生可以提供一个清晰直观的物理图像。相比较于强场近似模型而言,由于考虑了库伦势的作用,该模型可以更加准确的计算近阈值的高次谐波谱。此外,由于该模型使用了准确的散射截面作为电子回复的跃迁偶极矩,因此该模型对于分子高次谐波谱也可以提供一个准确的计算结果。（2）提出了一种分子跃迁偶极矩重构算法。实验中测量得到的高次谐波谱通常只包含强度信息,其高次谐波辐射的相位信息是不能直接测量得到的,需要额外的实验进行测量,这导致了我们无法准确的从高次谐波谱中获得分子的结构信息。我们提出了一种基于粒子群算法的分子跃迁偶极矩重构算法。该算法可以从实验测量的高次谐波谱的强度信息中提取出高次谐波辐射的振幅和相位。由于高次谐波辐射是产生自电子在连续态和基态之间的跃迁,因此从高次谐波辐射的振幅和相位中我们也可以获得分子跃迁偶极矩的振幅和相位。我们将该方法应用于氮气分子和二氧化碳分子,成功的重构出了氮气分子和二氧化碳分子跃迁偶极矩的振幅和相位。（3）提出了一种对于不对称分子的分子轨道层析成像方法。在以往的对于分子轨道层析成像的研究中,人们往往使用一维的线偏振激光场来产生高次谐波进而实现分子轨道层析成像。这限制了分子轨道层析成像理论被应用于不对称分子。我们提出了一种使用二维的正交双色场来实现不对称分子轨道层析成像的方法。该方法使用了二维的正交双色场操控电子的运动轨迹来产生高次谐波,从而实现了对于不对称分子一氧化碳和一氧化氮的分子轨道层析成像。（4）基于高次谐波产生的量子轨迹蒙特卡洛模型计算并解释了近阈值高次谐波的反常椭偏依赖特性。研究结果表明近阈值区高次谐波的反常椭偏依赖是来自于受库伦势影响下的绕核运动的圆形轨迹。这样轨迹随着驱动激光椭偏率的增加有着和正常再碰撞轨迹不一样的椭偏依赖特性。我们的研究揭示了基于近阈值高次谐波产生探测原子分子里德堡态的结构特征的潜在可能性。