含噻吩基席夫碱类化合物的合成及其光化学性能研究

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有机光致变色材料是一类在光信息存储、分子开关、光学镜片、光学防伪等领域最具有应用潜力的高性能功能材料。目前大量研究集中在对已有的光致变色化合物进行改性和复合,然而新的化合物的合成、新的光致变色体系的开发仍然是推动这一领域发展的动力。本文以噻吩基席夫碱化合物为研究对象,合成了11种新化合物,并对这些化合物的组成、结构与光化学性能进行了表征和测试,分析了化合物的光致变色机理,总结了这类化合物的结构与光化学性能之间的关系,为新型光致变色材料的研究、开发与应用提供了科学依据和理论基础。第一章合成了9个噻吩甲醛缩氨基硫脲类化合物。利用1H-NMR、13C-NMR、质谱、X-ray单晶衍射表征了这些化合物的组成与结构,采用紫外-可见吸收光谱和荧光发射光谱分析了这些化合物的光化学性能及反应动力学。发现3个噻吩甲醛缩氨基硫脲化合物在固态下具有紫外光变色,可见光消色的光致变色性能,讨论了噻吩环5位的取代基对化合物光致变色速率的影响,并运用变色前后的红外谱图和单晶结构,解释了其变色机理;其它6个噻吩甲醛缩甲基氨基硫脲和噻吩甲醛缩苯基氨基硫脲化合物在固态下均不具有光致变色性能,但具有有机小分子发光性能,并运用理论计算解释了化合物的发光机理;选择了一种荧光性能最好的化合物噻吩-2-甲醛缩苯基氨基硫脲S2C-PTSC与聚苯乙烯(PS)复合,制备了一种具有与粉末相同性能的薄膜。此外,我们还发现了噻吩-2-甲醛缩苯基氨基硫脲3个化合物在溶液中具有光致变色性能,探讨了溶剂极性对其变色性能的影响。第二章在前一部分的基础上,在噻吩上引入了一个苯环,合成了2种光致变色化合物:苯并噻吩-2-甲醛缩4-苯基氨基脲[BS2C-PSC]和苯并噻吩-2-甲酮缩4-苯基氨基脲[BS2T-PSC]光致变色化合物。通过对它们的组成、结构及性能进行研究,发现化合物BS2T-PSC具有不可逆的变色性能,而化合物BS2C-PSC具有紫外光变色和可见光褪色的光致变色性能,同时还具有热增幅现象、荧光性能和良好的抗疲劳性能。根据晶体结构和变色前后的红外光谱,提出了该类化合物的变色机理为酮式与醇式结构互变的质子转移。此外,将化合物BS2C-PSC与聚苯乙烯复合制备出了一种与粉末具有相似性质的薄膜,在信息存储和智能窗帘等领域具有潜在的应用。
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