碳对电极PSCs的研究以及吡啶离子类染料在DSSCs中的应用

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有机-无机杂化的铅卤化物钙钛矿材料ABX3(A=MA-,FA+;B=Pb2+,Sn2+,Ge2+;X =Cl-,Br-,I-)具备吸收光谱宽,摩尔消光系数高,激子结合能小,激子寿命和扩散距离长,成本低廉以及制备工艺简易等优点,将其作为光捕获材料应用于固态染料敏化太阳能电池中,诞生了新一代的钙钛矿太阳能电池,并成为光伏领域的一大研究热点。然而此类电池在材料优化、界面调控以及器件稳定性等方面还充满着挑战。本论文,针对阻碍钙钛矿太阳能电池规模化应用的主要因素:昂贵的空穴传输材料以及贵金属对电极。率先将可低温烧结(≦100℃)、可印刷的商业化导电碳浆作为对电极,应用于无空穴传输层类钙钛矿太阳能电池中,以取代传统介观结构中的贵金属金、银电极以及昂贵的空穴传输材料,大大降低了电池的材料成本并简化了电池的制备工艺,并获得了(8.31%)的光电转换效率以及超过800小时的自然光稳定性。率先将廉价的、无掺杂的、纳米棒状的酞菁铜(CuPc)作为空穴选择性接触材料对低温碳对电极类钙钛矿太阳能电池进行界面优化。测试发现,酞菁铜纳米棒的应用有效地促进了电荷的分离、抑制了电子的复合,经优化,该类电池获得了目前基于碳对电极最高的光电转换效率16.1%(JSC=20.8 mA·cm-42,VOC=1.05 V,FF=74%)。此外,此类低成本、高效率的新型钙钛矿太阳能电池展示出优异的稳定性。设计合成了成本低廉、稳定性好、空穴迁移率高、可溶液操作的空穴传输材料TPDI(5,10,15-三苯基-5氢-吲哚并咔唑),并应用于碳对电极钙钛矿电池的界面优化中,有效地促进了界面电荷的分离,并抑制了电子复合。以掺杂和不掺杂的TPDI为空穴传输材料,分别获得了15.5%和13.6%的最优效率以及超过30天的自然光照条件稳定性。成功构建了首例非贵金属的,无真空操作的,廉价、高效、稳定的钙钛矿太阳能电池。在染料敏化太阳能电池中,吸附在半导体表面的光敏染料主导着光子的吸收以及电子的转换,对电池器件的性能起到决定性的作用,因此设计开发廉价、稳定、高效的光敏染料对于加速该类电池的产业化进程有深远的意义。本论文中,通过对以N-羧甲基吡啶鎓离子为吸电子体的纯有机光敏染料进行合理的分子结构优化,在分子中构建有效的双层电子阻挡层,抑制了由于吡啶离子的引入而导致的电子复合,从而有效地消除了电流、电压之间的“权衡”效应,达到了电流密度和开路电压的协同提升的目的。染料ZF203应用于染料敏化太阳能电池中获得了目前基于碘电解质,N-羧甲基吡啶离子类染料最高8.8%的光电转换效(JSC=14.8 mA.cm-2,VOC=756 mV.FF=78.7%)。染料ZF204中双键的引入有效地实现分子内能量转移,从而获得最高的短路电流密度15.2 mA·cm2。
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