论文部分内容阅读
多环芳烃作为一种持久性有机污染物,具有致畸、致癌、致突变特性,容易引起生物体的DNA损伤,发展高效、灵敏、高选择性的多环芳烃分析检测手段是十分迫切的。然而它在环境样品中往往是痕量存在的,而且环境样品的基质往往都很复杂,严重干扰目标物的分析检测,因此对样品进行净化、富集预处理非常重要。作为分析检测中的关键环节,样品前处理技术不断发展,并期望通过发展新型吸附剂实现复杂环境样品的净化与富集。金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)作为一类新型多孔材料,具备许多独特的性质,如多孔性、比表面积大、结构丰富、孔道可调、热稳定性和溶剂稳定性良好等,在样品前处理技术的应用中具有巨大的优势。本文旨在探索MOFs复合材料的构建,研究MOFs及其复合材料作为吸附剂在样品前处理中的发展潜力。具体研究内容如下：1.设计并合成新型纤维素/沸石咪唑酯骨架材料复合微球。本实验利用纤维素溶液通过溶胶-凝胶转相法制备拥有丰富大孔/介孔孔道的纤维素微球,并考察了工艺参数对微球结构及形貌的影响。以纤维素微球为多孔基底,通过原位水热合成法在其表面及孔道中生长ZIF-8纳米晶体,形成具有多级孔道结构的复合微球。通过傅里叶红外光谱、扫描电镜、X射线衍射等表征手段,证明了纤维素/沸石咪唑酯骨架材料复合微球的成功合成。2.利用纤维素/沸石咪唑酯骨架材料复合微球作为固相萃取吸附剂,通过与HPLC-FLD联用,分析检测环境水样中的多环芳烃。本实验考察了吸附剂用量、水样体积、洗脱条件、有机改性剂用量、盐浓度等因素对固相萃取效率的影响。利用该方法检测环境水样中的多环芳烃,灵敏度、准确度高,能在一个较宽的范围内获得良好的线性,线性相关系数在0.9988-0.9999之间,用于实际样品检测能获得满意的回收率,相对标准偏差低于9.8%。3.利用多巴胺自组装修饰不锈钢丝,制备了ZIF.7、UiO-66.HKUST-1三种MOFs涂层,通过扫描电镜、傅里叶红外光谱及X射线衍射等表征,证明了涂层的成功合成。对比三种MOFs涂层对多环芳烃的萃取效果,UiO-66涂层对大部分目标物均有较强的萃取能力。通过优化影响固相微萃取的主要因素,包括洗脱溶剂、洗脱时间、萃取时间及盐浓度,UiO-66涂层被成功应用于环境水样中多环芳烃的分析检测。