【摘 要】
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作为商用可充电电池,目前锂离子电池在电子设备、汽车等领域得到广泛的应用,但锂资源的有限性和有机电解液的高成本和不安全性限制了其进一步发展。相较于有机系电池,水系电池具有安全性高、环境友好等优点,因此在未来的大规模电能储存中,水系电池更具应用前景。无论中性（弱酸性）、强酸性和碱性水电解质体系,目前都有较多的关注和报道。中性、酸性体系因相应正极材料的多样性而得到更为广泛的关注。然而,在酸性条件下,负极
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作为商用可充电电池,目前锂离子电池在电子设备、汽车等领域得到广泛的应用,但锂资源的有限性和有机电解液的高成本和不安全性限制了其进一步发展。相较于有机系电池,水系电池具有安全性高、环境友好等优点,因此在未来的大规模电能储存中,水系电池更具应用前景。无论中性（弱酸性）、强酸性和碱性水电解质体系,目前都有较多的关注和报道。中性、酸性体系因相应正极材料的多样性而得到更为广泛的关注。然而,在酸性条件下,负极存在的电极腐蚀和析氢（HER）问题更为严重。本论文主要采用具有较高析氢过电势的锌基材料做负极,研究其在含有锌和锰源的强酸溶液中的储能行为和改性方案,并组装了Zn//Mn O2全电池。同时,设计了一种新型的无锌离子源,且具有更高放电电压的Mn//Mn O2体系。具体研究如下:（1）以含有锌和锰源的酸性溶液为电解液（1 M Zn SO4+1 M Mn Cl2,p H=1,用硫酸调节p H）,无初始活性材料的碳布为正极,Zn O为负极初始活性物质,通过表面包覆碳层和涂覆一层聚乙烯醇（PVA）薄膜的两步方法,制备Zn O@C-PVA负极,研究其在强酸性环境的储能行为,以及两步改性对负极析氢和活性物质溶解问题的影响。强酸性环境有利于正极高电位、高容量、可逆反应Mn2+/Mn O2的进行。但强酸性环境不利于锌负极的稳定及Zn金属的可逆沉积。采用Zn O@C-PVA做负极,初始材料Zn O与H+的反应可降低局域质子浓度,抑制析氢,促进Zn的沉积;碳包覆可提高活性物质的导电性,同时抑制Zn O与H+的快速反应;电极表面PVA包覆层可进一步限制负极活性材料与强酸性电解液的直接接触,抑制锌腐蚀和HER,提高负极稳定性。得益于包覆碳层和PVA薄膜的双重作用,Zn O@C-PVA与碳布（CC）组成的全电池,可实现1600次的循环寿命和更高的库伦效率（CE,约90%）,且放电电压可高达1.85 V,其性能远优于无初始活性材料的碳布负极,及Zn O和Zn O@C负极,为高能水系锌基电池的发展提供更多的思路。（2）开发了一种无初始活性材料的新型电解Mn//Mn O2体系,针对Mn负极在弱酸性水性电解液中的腐蚀和HER问题,进行了合理的设计:分别使用负载聚苯胺（PANI）的热处理碳布（CC-400/PANI）和仅热处理的碳布CC-400作为负极和正极的集流体;使用20 m Li Cl+1 m Mn Cl2(m指mol kg-1)的高浓度水溶液作为电解液,以降低水的活性,从而拓宽其电位窗口。在该体系中,HER在很大程度上受到抑制,在负极实现了可逆的Mn/Mn2+反应;在正极实现Mn2+/Mn O2可逆反应;且实现～2.3 V的高放电电压和500次循环的循环寿命,同时CE在循环过程中逐渐提高到80～90%。本工作提出的电解型可充电Mn//Mn O2体系作为绿色高效的水系电池,具有广阔的应用前景,有望用于对安全要求更高的大规模电荷存储。
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