【摘 要】
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柴油中的芳烃含量超标会降低发动机寿命,污染环境,同时危害人类的身体健康,因此柴油加氢脱芳具有重要意义。介孔碳具有较大的孔径和比表面积,将其作为贵金属催化剂的载体,有利于活性组分的分散和减少反应的扩散阻力,从而提高催化剂的催化性能。本文采用溶剂挥发自组装法,以酚醛树脂的乙醇溶液为碳源,分别采用单模板剂和双模板剂合成介孔碳OMC和DOMC,单模板剂为F127,双模板剂为F127和P123。以氯铂酸为P
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柴油中的芳烃含量超标会降低发动机寿命,污染环境,同时危害人类的身体健康,因此柴油加氢脱芳具有重要意义。介孔碳具有较大的孔径和比表面积,将其作为贵金属催化剂的载体,有利于活性组分的分散和减少反应的扩散阻力,从而提高催化剂的催化性能。本文采用溶剂挥发自组装法,以酚醛树脂的乙醇溶液为碳源,分别采用单模板剂和双模板剂合成介孔碳OMC和DOMC,单模板剂为F127,双模板剂为F127和P123。以氯铂酸为Pt前驱体,采用等体积浸渍焙烧还原法制备了催化剂Pt/OMC和催化剂Pt/DOMC,利用XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、SEM和TEM等方法对催化剂Pt/OMC和Pt/DOMC的结构和性质进行了表征,并以质量分数为5%的萘的十二烷溶液为反应原料,考察催化剂在加氢反应过程中的催化性能。探究了模板剂类型及Pt负载量与催化剂的孔道结构、活性组分的晶相结构、氧化还原性质以及催化性能的关系,主要结果和结论如下:（1）作为对照,以活性碳为载体制备了催化剂Pt/AC,虽然AC的比表面积高,但其孔径小,Pt纳米粒子和萘分子无法顺利进入到孔道中,不利于活性组分的分散和反应物的扩散。OMC的介孔孔道有效解决了上述问题,显著提高了催化剂的催化活性、十氢萘选择性,以及反式十氢萘选择性。在反应温度为280 oC,反应氢压为3 MPa,质量空速为1.5 h-1,氢油体积比为300条件下,萘的转化率、十氢萘选择性和反式十氢萘选择性分别为80.8%,63.5%和32.1%。（2）与OMC相比,DOMC的比表面积和孔径明显增加,大大提高了反应物萘分子以及中间产物的扩散,进一步促进了Pt纳米粒子的分散,减弱了萘与四氢萘之间竞争吸附,因此其催化性能显著提高。与DOMC相比,催化剂Pt/DOMC依然保留了介孔碳的二维六方介观结构。随着Pt负载量的增加,其粒径变大,孔径和比表面积相对减少,还原程度降低,因此负载量适中的2%Pt/DOMC具有最佳的催化活性、十氢萘选择性和反式十氢萘选择性,在反应温度为280oC,反应氢压为3 MPa,质量空速为1.5 h-1,氢油体积比为300条件下分别为99.9%,84.7%和46.3%。Pt/DOMC的寿命长于Pt/OMC,达到144 h。
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