多孔碳材料高效承载氧化锡制备高性能阳极

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传统化石燃料的大规模开采和使用,不仅对环境造成大量污染,而且还引起一系列气候问题,例如全球变暖。因此,越来越多的人专注于新能源的开发。其中,锂离子电池的开发已成为新能源研究的重中之重。当前,市场上锂离子电池的常用阳极极材料是石墨。但是,石墨阳极的比容量较低(372m Ah·g-1)且具有较高的衰减已无法满足人们的需求。在众多阳极材料中,锡基氧化物凭借高理论容量(782 m Ah·g-1)和低锂插入电位而备受关注。但是,氧化锡(SnO2)本身受体积膨胀缺陷的限制引起团聚和粉化。同时,低能量密度和界面不稳定性阻碍氧化锡在循环过程中的实际应用。鉴于以上问题,本文从“碳骨架法”入手,制备多孔碳纳米片和多孔炭材料对氧化锡进行承载和包覆,从而有效抑制氧化锡(SnO2)的体积膨胀效应,提高电极放电比容量,降低首次不可逆容量,提高库伦效率,改善氧化锡锂离子电池电化学性能。首先,本研究者从常见的废弃棉花被中,通过除杂碳化提取生物碳材料(BC)。生物碳材料(BC)保留完整的植物纤维,而且能有效地储存电解液,提高锂离子(Li+)的传输速率,从而保证电子传导效率。但生物碳材料(BC)是一维管状碳材料,对氧化锡(SnO2)的承载能力一般。为解决这一问题,研究者通过巧妙地运用不同材料之间的熔点和沸点的差异,使氧化锡(SnO2)表面均匀包覆氧化锰作为缓冲层,不仅一定程度上缓解体积膨胀效应。而且制备SnO2-Mn@BC复合材料时,能与生物碳材料(BC)形成Mn-C键,有效加强生物碳材料(BC)对氧化锡(SnO2)的承载能力。SnO2-Mn@BC电池具有优异的电化学性能,电流密度为100m A·g-1电极首次和百次循环后放电比容量分别为2021.2和768.14m Ah·g-1,库仑效率高达99.25%。再者,通过一步碳化法制备富氮多孔碳(N-HPC)材料,作为氧化锡(SnO2)的载体。N-HPC材料孔隙结构丰富,能够有效地携带氧化锡(SnO2)。不仅如此,氮在N-HPC材料中的掺杂缩短了锂的扩散距离,提供大量的锂离子(Li+)储存中心。此外,N-HPC材料具有更多的缺陷和活性中心,从而产生优异的导电性。经计算,N-HPC材料的氧化锡(Sn O2)含量为1.83mg/cm2。当电流密度为100m A·g-1,电极首次放电比容量达到1774.45m Ah·g-1。经过100次循环后,比放电容量仍保持在1492.92m Ah·g-1以上,库仑效率为99.78%。根据电化学测试结果,SnO2/N-HPC电极具有良好的比容量和库伦效率。最后,通过一步碳化法制备富钴多孔碳(PC(Co))材料作为氧化锡(SnO2)的载体。PC(Co)材料不仅凭借其丰富的多孔结构高效承载氧化锡(SnO2),而且材料中的氧化钴(CoOx)能够作用于电化学反应,从而有效降低LiO2的生成,但会消耗一定的锂离子(Li+)。所以选择添加氟化锂(Li F),不仅能够补充氧化钴(CoOx)参与电化学反应时消耗的锂离子(Li+),而且能够降低电荷转移电阻(Rct)和增强SEI膜的稳定性。通过简便的水热合成法制备SnO2-PC(Co)/LiF材料作为高性能阳极材料。经计算,SnO2-PC(Co)/Li F电极中氧化锡(SnO2)的负载量高达1.51 mg/cm2。经测试,SnO2-PC(Co)/LiF电极电化学优异,电极首次和百次循环后的放电比容量分别为1653.63和1070.68 m Ah·g-1(电流密度:100m A·g-1),活性物质的利用率高达93.14%,库伦效率维持在99.81%。
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