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硫系相变材料广泛应用于相变光存储、相变随机存储(PCRAM)、近场超分辨结构掩模层和激光直写微纳图形和结构制造中的热刻蚀材料,这些应用都涉及到相变材料与纳秒脉冲光的相互作用和纳秒时间内的相变过程。传统的观点认为,在这些应用中相变材料的光学性质是不变的,而近年来的研究结果表明,在纳秒脉冲激发下相变材料表现出光学非线性特性,尤其是非线性吸收特性。目前,针对相变材料光学非线性性质及其微观机理还缺乏系统的研究。本论文将纳秒脉冲激光作为激发源,利用改进型Z扫描装置测量了典型的相变材料的非线性吸收特性。为了研究非线性吸收效应的微观机理,本文利用变温椭偏仪测量了相交材料的吸收系数随温度的变化,证明了温度升高导致的吸收系数变化是上述非线性吸收的原因。本文还利用变温XRD和变温傅里叶红外光谱估算了晶格膨胀和带隙萎缩导致的吸收系数变化。同时计算了相变材料的能带结构,探讨了电子跃迁在上述非线性吸收中可能发挥的作用。本论文主要的内容包括以下几点: 1.利用改进型Z扫描测量了非晶态Sb70Te30、Sb2Te3、Ge2Sb2Te5和AgInSbTe在405nm和658nm纳秒脉冲激发下的非线性吸收特性。测量结果表明,非晶态Sb70Te30、Sb2Te3、 Ge2Sb2Te5和AgInSbTe在405nm和658nm都表现出反饱和反射特性和反饱和吸收特性。通过观察非晶态Sb70Te30、Sb2Te3、 Ge2Sb2Te5和AgInSbTe薄膜在不同入射功率作用后的光学照片和原子力形貌图可以知道,在合适的入射功率下材料的激光作用点发生了部分晶化。 2.利用了改进型的Z扫描装置测量了晶态相变材料在405nm和658nm波长纳秒脉冲激发下的非线性吸收特性。测量结果表明,晶态相变材料的非线性吸收可以分为两类效应:1)晶态Sb,Sb70Te30和Sb2Te3在405nm和658nm都显示出非线性饱和吸收特性,也就是入射功率越高,薄膜透射率越高,对应的非线性吸收系数β在-10-2 m/W数量级。2)Ge2Sb2Te5和AgInSbTe在658nm显示出反饱和吸收特性,另外Ge2Sb2Te5和AgInSbTe在405nm显示出饱和反射特性和反饱和吸收特性。这两个效应都表明也就是入射功率越高,薄膜透射率低,对应的非线性吸收系数β在10-2 m/W数量级。 3.利用变温椭偏测量了晶态Sb,Sb2Te3,Sb70Te30,Ge2Sb2Te5和AgInSbTe在405nm和658nm的吸收系数随温度的变化。测量结果可以分为两种现象:1)Sb,Sb2Te3和Sb70Te30的吸收系数随温度升高而降低,对应于非线性饱和吸收和反饱和反射现象。2)Ge2Sb2Te5和AgInSbTe的吸收系数随温度升高而增大,对应于非线性反饱和吸收和饱和反射现象。进一步的数值计算表明,热致吸收系数的变化导致的非线性吸收系数|βth|绝对值在10-2 m/W数量级,与上述Z-scan非线性测量结果吻合的较好,从而证明了热效应是非线性吸收现象的起源。 4.任何激发现象都涉及到电子的跃迁,为了探讨电子跃迁对相变材料非线性吸收的贡献,本文中计算了Sb、Sb2Te3和Ge2Sb2Te5的能带结构和态密度分布。计算结果表明Sb和Sb2Te3是直接带隙的窄带半导体材料,而Ge2Sb2Te5是非直接带隙半导体材料。另外,本论文还利用变温傅里叶红外光谱测量了Sb,Sb70Te30和Sb2T3的光学带隙随温度的变化和利用变温椭偏仪测量了Ge2Sb2Te5和AgInSbTe的光学带隙随温度的变化,测量结果表明Sb,Sb2Te3,Sb70Te30,Ge2Sb2Te5和AgInSbTe的带隙都随着温度的升高而缩短。更进一步的数值计算表明,对于直接带隙的Sb和Sb2Te3材料,一方面在入射激光作用下材料存在着带填充效应,导致一个-10-2 m/W数量级的非线性吸收系数,另一方面,材料的能带带隙随温度升高而减小导致吸收系数增大,不过带隙缩短导致的吸收系数增大幅度很小。另外,对于非直接带隙的Ge2Sb2Te5,带隙缩短导致的吸收系数变化远小于热效应的影响。为了解释Ge2Sb2Te5的非线性吸收系数β随入射功率升高而反转,我们提出了一个五能级模型。