【摘 要】
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随着国际社会石油危机日益严重,开发清洁的新能源的需求越来越迫切。锂离子电池（LIBs）作为新型高效的储能设备已广泛应用在电子产品和新能源汽车领域。隔膜作为LIBs中的重要组分,其性能的优劣与LIBs的各项性能息息相关。目前LIBs主要采用聚烯烃隔膜,但由于聚烯烃隔膜的熔融温度低和表面惰性导致较差的热稳定性和电解液润湿性,同时其锂离子传输性能较差（锂离子迁移数在在0.2-0.3左右）,限制了在高安全
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随着国际社会石油危机日益严重,开发清洁的新能源的需求越来越迫切。锂离子电池（LIBs）作为新型高效的储能设备已广泛应用在电子产品和新能源汽车领域。隔膜作为LIBs中的重要组分,其性能的优劣与LIBs的各项性能息息相关。目前LIBs主要采用聚烯烃隔膜,但由于聚烯烃隔膜的熔融温度低和表面惰性导致较差的热稳定性和电解液润湿性,同时其锂离子传输性能较差（锂离子迁移数在在0.2-0.3左右）,限制了在高安全高性能LIBs中的应用。聚酰亚胺（PI）是具有优异化学稳定性和热力学性能的高分子。聚酰亚胺隔膜在高温下的热收缩率较低,大大提高了LIBs的安全性,并且聚酰亚胺分子链上丰富的极性键对极性电解液具有良好的亲和性。此外聚酰亚胺的结构多样,可通过分子结构设计引入功能基团,从而提高隔膜的电化学性能。非溶剂诱导相转化（NIPS）制备多孔PI隔膜具有孔隙可调、孔隙率高和电解质吸收率高的特点,其曲折贯通的海绵状孔隙结构有利于LIBs在大电流密度下进行长循环使用。因此,具有结构和形貌可设计性的聚酰亚胺多孔隔膜在制造安全且高性能的锂离子电池领域具有巨大的应用前景。基于上述背景,本文首先设计了含有羧基（-COOH）基团的可溶性聚酰亚胺,通过非溶剂诱导相转化工艺制备聚酰亚胺多孔隔膜,探讨了凝固浴参数对隔膜形貌的影响,同时探究了-COOH的存在对隔膜锂离子传输性能的影响以及聚酰亚胺隔膜在高温下的安全性。随后在含羧基聚酰亚胺隔膜的基础上,通过碱刻蚀进一步提高PI隔膜的-COOH含量,对碱刻蚀过程中隔膜的形貌、热稳定性和电化学性能进行了分析。最后,通过共混方法,将纳米芳纶（ANFs）引入含羧基PI多孔膜中,探究了ANFs的引入对PI隔膜的形貌、力学性能、电化学性能和锂枝晶沉积的影响。主要研究结果如下:（1）通过分子结构设计合成了含有-COOH的可溶聚酰亚胺,通过调控NIPS工艺中的凝固浴比例形成一系列形貌各异的PI隔膜并确定了最佳的凝固浴参数。凝固浴中良溶剂含量的增加使得隔膜的孔隙由手指状大孔过渡到海绵状的孔隙结构。具有海绵状多孔结构的PI隔膜孔隙率达75.24%,电解质吸收率为343.99%,PI分子中极性键的存在改善了隔膜电解液润湿性。同时PI隔膜具有较好的热稳定性和自熄性能,200℃也能保持尺寸完整性。此外发现PI隔膜中的-COOH对锂离子的迁移起到促进作用,这种作用随着-COOH含量的提高而增强,锂离子迁移数最高可达0.48。（2）为进一步提高PI隔膜的锂离子传输性能,通过碱刻蚀方法使PI分子链发生开环反应,使更多的-COOH出现在隔膜的表面从而提高锂离子迁移数。PI隔膜虽不耐碱,但可以承受适当程度的碱处理,并不影响隔膜内部的骨架结构。碱刻蚀在不影响隔膜海绵状的断面孔隙结构的前提下大大提高的隔膜的锂离子传输性能,锂离子迁移数最高可达0.69,离子电导率和电解质吸收率也得到有效提升。（3）为了进一步提高隔膜的力学强度,将纳米芳纶引入PI多孔隔膜中,探究了ANFs的添加量对隔膜的力学强度、电解质润湿性和电化学性能的影响。结果表明。适量的ANFs引入有助于改善PI隔膜的力学强度,当ANFs的添加量为0.5%时,PI隔膜的拉伸强度最高（21.35 MPa）。同时,由于ANFs具有较高的极性,改善了ANFs/PI复合隔膜的电解质润湿性。并且ANFs网络的存在促进了锂离子的均匀分布,实现了锂枝晶的均匀沉积。
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