聚吡咯/石墨相氮化碳复合材料的制备及其对铀(Ⅵ)的吸附性能研究

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铀矿开采和铀矿生产应用过程中产生的含铀废水,会对土壤、水等环境造成放射性铀污染,甚至会对人类生存环境以及生态环境构成潜在威胁。吸附法因其工艺简单、高效廉价而被广泛应用于含铀废水的处理。吸附剂是吸附法的核心,开发高效低耗且环境友好的新型吸附材料是铀矿冶领域急需解决的核环境问题。本课题以石墨相氮化碳(g-C3N4)为基底,通过原位聚合法制备聚吡咯/石墨相氮化碳(PPy/g-C3N4)复合材料,并研究其对U(Ⅵ)的吸附性能和吸附机理,其结果如下:(1)以三聚氰胺为原料,采用热处理法制备了石墨相氮化碳(g-C3N4),再通过原位聚合法与聚吡咯(PPy)复合,制备了聚吡咯/石墨相氮化碳(PPy/g-C3N4)复合材料。PPy/g-C3N4复合材料的比表面积比g-C3N4的比表面积提高了26.2%,孔容减少了4.3%,孔径减少了34.3%;(2)PPy/g-C3N4复合材料对U(Ⅵ)具有良好的吸附性能,在pH=5,反应温度为303K,U(Ⅵ)的初始浓度为5mg/L,PPy/g-C3N4投加量为200 mg/L时,PPy/g-C3N4对U(Ⅵ)的最大吸附率为93.22%,比单一的g-C3N4对U(Ⅵ)的吸附率提高了37.26%,吸附反应在20min即到达吸附平衡,303K理论最大吸附量为185.19mg/g。pH对PPy/g-C3N4吸附U(Ⅵ)的影响最大,温度、共存离子等因素对U(Ⅵ)的吸附影响较小。此外,复合材料的可重复利用性好,经5次吸附/解吸循环试验后,PPy/g-C3N4对U(Ⅵ)的吸附率仍高达85.17%。(3)PPy/g-C3N4对U(Ⅵ)的吸附满足准二级动力学模型,表明PPy/g-C3N4对U(Ⅵ)的吸附主要以化学吸附为主;Freundlich模型更符合PPy/g-C3N4对U(Ⅵ)的吸附过程,表明此吸附是多层吸附;热力学参数分析揭示了该吸附过程属于自发吸热的过程;XPS、FTIR等分析结果表明,PPy/g-C3N4对U(Ⅵ)的去除机理为其表面具有的含碳、氮基团及含氧基团与U(Ⅵ)发生了络合反应。
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