基于高次谐波产生的极紫外光源及其辐射特性研究

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飞秒极紫外(XUV)光源同时具有高的空间分辨和时间分辨的能力,对于人们认识物质世界和控制物理过程具有重要应用。在各种产生超快XUV光源的方法中,基于高次谐波的可调谐桌面化相干光源有很大的优势,具有重复频率高(kHz或MHz)、空间相干性好以及飞秒或阿秒的时间分辨等特性。超短脉冲强激光与气体原子或分子相互作用时,会辐射入射激光频率奇次倍的谐波,这些谐波构成一个平台区,即高次谐波。高次谐波(HHG)是一种极端的非线性过程,可以用三步模型解释。首先激光场非常强,强到将电子电离,电离后的电子被激光场加速,当电场反向时,电子减速并被反向加速,在一定时间后电子回到母核附近,有几率与母核复合。当电子与母核复合,会辐射光子,即高次谐波。电子与母核复合的时间尺度为阿秒,因此辐射的光脉冲是阿秒脉冲,频谱为连续谱。在多周期脉冲作用下,每半周期辐射的超短光脉冲在频域发生干涉,因此产生原激光频率两倍的分离谱。利用高次谐波产生桌面化光源的最大障碍是转换效率低,要产生强的高次谐波辐射,需要实现相位匹配,即高次谐波与驱动激光的相速度相等。当达到相位匹配时,不同位置的原子产生的高次谐波实现干涉相长,从而增强高次谐波辐射。这种桌面化的XUV光源能够在以前达不到的能量范围和时间分辨率的情况下探测物质的结构和动力学性质。本论文研究设计、建立了一套基于强场高次谐波的超快可调谐极紫外相干光源及极紫外光谱测量装置,为了保证极紫外光的反射率和衍射效率,光学元件都采用掠入射方式。超快可调谐极紫外相干光源使用C-T单色仪结构选择单一级次的高次谐波。创新点是单色仪中光栅采用圆锥衍射方式进行安装,即入射光线近似与光栅刻线平行的方式入射,衍射光线分布在一个圆锥上。这种方式的优点是既可以有较高的衍射效率又可以保持XUV光脉冲的时间特性。波长扫描使用精密真空转台控制光栅沿着通过光栅中心、与光栅刻线平行的轴转动来实现,使用出射狭缝选择出单一级次的高次谐波。光源实现的光子能量范围为20~75 eV,脉冲宽度约100 fs左右,对于23级谐波,每秒钟光子数为109。另外,为了研究原子、分子高次谐波全谱的规律,我们建立了极紫外光谱探测装置,光谱仪采用球面平场光栅作为分光元件,光谱仪的光谱探测范围为25~250 eV(5~50 nm),光谱分辨能力为600。谱仪的探测器采用微通道板(MCP)配以P46荧光屏,并用CCD相机获取荧光屏上的光谱成像。设计建立的极紫外光谱仪具有高次谐波全谱的探测能力并满足了开展相关高次谐波光谱研究的需求。使用建立的仪器装置,研究了稀有气体原子Ne、Ar、Kr、Xe和简单分子N2的高次谐波辐射特性,通过测量高次谐波强度与驱动激光光强、激光椭偏率、气体压强、驱动激光波长等条件的关系,探索发现了一些有价值的规律。随着驱动激光强度的增加,高次谐波辐射强度呈现指数增加的趋势,当达到一定程度后,由于自由电子密度过高,偏离相位匹配条件,谐波强度有所降低。在相同驱动激光光强下,不同级次的谐波辐射强度随着气体压强的增加而呈现先增加,并存在一个最优化压强即谐波辐射强度达到最大值,之后谐波辐射强度开始降低的变化趋势。研究还发现,在实验条件下随着驱动激光光强的增加,最优化介质气体压强区域呈现降低的趋势。我们使用Constant等人的1D模型计算研究了产生这一变化趋势的原因。在紧聚焦条件下,高斯束相位梯度和原子偶极相位对高次谐波相位匹配起主要作用,在激光焦点后原子偶极相位与中性原子色散都对相位匹配有正的贡献。由于原子偶极相位与激光强度成正比,当激光强度增加时原子偶极相位的作用增加,此时达到相位匹配时,中性原子色散的贡献就相应减少,即达到相位匹配时最优化气体压强会降低。进一步当激光光强继续增加时,等离子体散焦作用增强并阻止驱动激光光强的进一步增加,所以此时最优化气体压强几乎相同。同时,我们研究了Ar/N2、Ar/Kr、Ne/Xe混合气体的高次谐波强度,发现混合气体的高次谐波强度低于某一单独气体的谐波强度,这一现象表明在实验测量的光谱范围内混合气体相应组分原子间的高次谐波辐射会产生干涉相消。这些研究为理解高次谐波辐射特性,产生桌面化高亮度的XUV光源提供了方法。
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