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本文在综述了重油催化裂化工艺技术、催化裂化集总反应动力学模型以及提升管反应器中气固两相湍流流动与反应方面数值模拟研究的历史、现状和发展趋势的基础上,对剂油高温短时接触催化裂化过程进行了详细研究。研究内容有以下四个方面:
1、在XTL-5型提升管催化裂化实验装置上详细考察了单独改变反应条件对催化裂化结果的影响,分析了不同停留时间、反应温度和剂油比操作时重油催化裂化反应转化率、产品分布和选择性的变化规律;研究了剂油高温短时接触催化裂化反应的基本特点;并对催化裂化反应过程中的热裂化和二次裂化规律进行了分析。结果表明缩短剂油接触时间,可以有效地抑制催化裂化过程中不利二次裂化反应发生,显著降低焦炭和干气产率;在高温、大剂油比、短停留时间时,在维持较高的转化率条件下(77-85%),轻质油选择性总高于常规反应条件下的轻质油选择性;在反应温度530℃,剂油比10.5,反应时间1.1s上下范围内达到最优,轻质油收率比常规反应条件下的轻质油收率提高了7.90%,焦炭产率降低3.91%,总液收提高7.99%。
2、以不同实验条件下的实验数据为基础,建立了剂油高温短时接触六集总动力学模型,包括原料油集总、柴油集总、汽油集总、焦炭集总、液化气集总和干气集总;利用Marquardt算法对各集总的动力学参数进行了参数估计;动力学模型的计算值与实验结果的相对误差统计表明,除个别组分计算结果以外,相对误差均没有超过10%,证明六集总模型能较好的拟和实验数据,预测不同条件的产品分布,为进一步开发剂油高温短时接触催化裂化动力学模型提供了较好的集总方案。
3、在计算流体力学软件FLUENT平台上,构建了前人开发的基于颗粒动力学理论的湍流气固两相双流体模型k-ε-kp-εp-Θ,对不同研究者在不同操作条件下进行的提升管内气固两相流动实验进行了数值模拟,并与文献上的实验数据对比分析;模拟结果在较宽的范围内能够较好地抓住实验所揭示的提升管内的宏观流动特征,与研究者的实验结果吻合较好,验证了利用数值模拟平台预测分析提升管内气固两相流动行为的可靠性。
4、将k-ε-kp-εp-Θ双流体模型与开发的剂油高温短时接触催化裂化六集总反应动力学结合,建立了基于计算流体力学基本理论的剂油高温短时接触催化裂化反应过程的整体反应器模型,在FLUENT上对剂油高温短时接触催化裂化过程进行了数值模拟,并与实验结果进行对比分析;数值模拟结果和实验结果的详细对比表明,各组分产率相对误差一般小于10wt%,证明了数值模拟结果的准确性;通过数值模拟计算可定量地反映出反应温度、停留时间和剂油比等操作条件对催化裂化反应的影响,为优化提升管操作条件、控制裂化反应深度以及新型高温短时接触催化裂化提升管反应器的设计、开发提供了基础。