SiC-Al2O3/AlN-Pr2O3相平衡及固溶体研究

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碳化硅具有良好的综合性能而被广泛应用,然而SiC的自扩散系数较低,若无适当的烧结助剂,材料很难烧结致密,烧结助剂的选取非常关键。目前已有SiC-Al2O3-RE2O3(稀土氧化物,RE:Nd、Gd、Yb、Y)等的研究,氧化镨和Nd2O3同为轻稀土氧化物,并具有较高的表面活性且能抑制晶粒长大,然而关于氧化镨的研究却鲜见报道。另外,在SiC-AlN-Nd2O3系统中发现了R2Al(Si)O3N(C)固溶体,在SiC-AlN-Pr2O3系统中能否形成类似固溶体尚不清楚,基于以上两个系统相关系的SiC陶瓷性能值得探讨。商用的氧化镨通常是Pr6O11,它在升温过程中会释放的晶格氧会SiC氧化,因此实验前需先把Pr6O11原粉制备为Pr2O3。本文首先结合现有的实验条件,探索了Pr2O3可行的制备及储存方式,然后以SiC、Al2O3、AlN、Pr2O3为原料,采用XRD对通过固相反应制备的SiC陶瓷样品进行物相分析,重点研究了上述两个三元系统相关系。并在此基础上分别提出了以Al2O3/AlN-Pr2O3为助剂液相烧结SiC陶瓷及其复相陶瓷制备的思路。具体内容如下:(1)为获得纯Pr2O3,在马弗炉中通入持续流动的Ar气与1200℃保温2h可制得纯Pr2O3,无气氛焙烧只能除去杂质获得Pr6O11。制备的Pr2O3用样品袋密封并保存在干燥器内,可有效防止其变质。(2)验证了PrAlO3(PrAP)相和Pr0.833Al11.833O19(β(Pr))相的存在,并且它们分别与SiC共存,但没有发现存有争议的Pr4Al2O9(PrAM)相;基于此,确立了Al2O3-SiC-Pr2O3三元系统相关系。最后,由于SiC中的SiO2杂质参与反应,又确立了SiC-Al2O3-Pr2O3-SiO2四元系统相关系。(3)验证了Pr2AlO3N(1:1化合物)的存在,发现Si-C可以部分取代Pr2AlO3N中的Al-N形成Pr2Al(Si)O3N(C)固溶体(1:1固溶体),测定了该固溶体的固溶度并确定通式。SiC与Pr2O3、AlN以及该固溶体共存,因此,确立了SiC-AlN-Pr2O3系统相关系。考虑了Al2O3杂质对原系统相关系的影响,确立了SiC-AlN-Pr2O3-Al2O3四元系统的亚固相图。(4)基于以上两个系统相关系,分别研究了Al2O3-Pr2O3和AlN-Pr2O3作为烧结助剂对SiC陶瓷致密化和性能的影响。
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