硝基酚类化合物是大气环境中普遍存在的一类含氮有机物,主要来源于人为活动的一次排放与环境中的二次生成。硝基酚类化合物具有显著的气候、环境、健康效应,它们不仅影响辐射强迫、区域气候和空气质量,还抑制植物生长、危害动物和人体健康,因此明确大气环境中硝基酚类化合物的来源与排放至关重要。以往研究表明,燃料燃烧与工业过程是大气硝基酚类化合物的潜在排放源。截至目前,生物质燃烧导致的硝基酚类化合物的排放已基本查明,然而关于煤炭燃烧、机动车尾气、工业活动等污染源的排放特征、排放系数与排放量并不清楚。针对上述问题,本论文开展了煤炭模拟燃烧实验、机动车尾气采集实验和工业废气采集实验,采用高效液相色谱质谱联用仪测定了三种典型污染源样品中硝基酚类化合物的含量、化学组成和排放系数,并探讨了不同排放源中硝基酚类化合物的生成机制和影响因素,估算了煤炭燃烧源和机动车尾气源中硝基酚类化合物的排放量,为减少污染源中硝基酚类化合物的排放提出了控制对策。选取我国常用的10种煤炭（2种褐煤块煤、4种烟煤块煤、1种天然焦块煤、1种无烟煤块煤和2种无烟煤蜂窝煤）开展煤炭燃烧实验,分别采集了煤炭燃烧前期和后期烟气中的细颗粒物样品,分析了颗粒态硝基酚类化合物的浓度、化学组成,并估算了它们的排放因子和排放量,探究了煤炭燃烧烟气中硝基酚类化合物的生成机制和影响因素。结果表明,褐煤和低成熟度烟煤排放的硝基酚类化合物浓度最高（分别为13.0-16.8 μg/m3和14.9-16.7 μg/m3）,高成熟度烟煤次之（4.1-4.9 μg/m3）,天然焦和无烟煤最低（分别为1.2μg/m3和1.7 μg/m3）。燃煤烟气中,燃烧前期的浓度（1.6-28.8μg/m3）普遍高于燃烧后期（0.7-7.6 μg/m3）,这主要与燃烧前期煤炭的挥发分含量较高有关。在煤炭燃烧烟气所检测的10种硝基酚类化合物中,大部分情况下4NC和MNCs的占比最大（33.1%-71.9%）,这与生物质燃烧烟气中硝基酚类化合物的化学组成特征相似。褐煤块煤、烟煤块煤、无烟煤块煤和无烟煤蜂窝煤燃烧烟气中硝基酚类化合物的排放因子分别是10.1±1.6、2.3±0.4、0.16±0.03和0.26±0.04 mg/kg。燃煤烟气排放的硝基酚类化合物可能产生于煤炭高温燃烧过程中产生的含有酚类结构的物质和氮氧化物的化学反应,燃煤烟气中硝基酚类化合物排放因子随着煤炭成熟度的增加而显著降低,这与煤炭中酚羟基的含量随煤炭成熟度变化有关。根据我国各个省份的煤炭消耗量、不同种类和形式煤炭的比例以及本研究获得的硝基酚类化合物的排放因子,本研究估算2016年我国30个省份民用煤炭燃烧烟气中颗粒态硝基酚类化合物的总排放量约为178±24吨,其中河北省的排放量超过全国总排放量的20%。选取我国常用的9类机动车车辆（小型汽油客车、中型汽油客车、中型柴油客车、大型柴油客车、轻型汽油货车、轻型柴油货车、中型柴油货车、重型柴油货车、压缩天然气出租车）,选择济南城区道路和郊区道路,采集机动车实际行驶过程中排放的细颗粒物样品并对痕量气体污染物进行在线测量,测定了细颗粒物中硝基酚类化合物的浓度和组分。结果表明,在机动车尾气中,压缩天然气出租车和汽油车尾气排放的颗粒态硝基酚类化合物浓度相当（分别为0.17 μg/m3和0.17-0.23 μg/m3）,显著低于柴油车尾气排放的浓度（2.30-10.73 μg/m3）。机动车尾气中,硝基酚类化合物的化学组成随着机动车类型、车型大小、燃料类型存在一定差异,但大部分情况下4NP和MNPs是最主要的硝基酚类化合物,它们的比例之和达到了 3 8.4%-68.0%。压缩天然气出租车、汽油车和柴油车尾气中硝基酚类化合物的排放因子分别为0.68±0.08、1.02±0.79和58.62±48.06 μg/km。机动车尾气排放的硝基酚类化合物主要产生于燃油（气）在高温燃烧过程中生成的芳香烃类物质与氮氧化物的化学反应。对比分析表明,柴油车尾气中硝基酚类化合物的排放因子更高,与柴油车在行驶过程中排放了更多的氮氧化物有关。此外,尾气排放标准和机动车行驶里程均会显著影响硝基酚类化合物的排放因子。本研究估算2017年我国28个省份机动车尾气排放的颗粒态硝基酚类化合物的总量可达到58.9吨（在95%置信区间内,不确定性范围为-86%-85%）。其中柴油货车的排放量占总排放量的86.6%,且以轻型柴油货车和重型柴油货车为主。选取来自于8类工业行业（医药生产、染料生产、农药生产、炸药生产、喷涂行业、酚醛树脂生产、纸浆生产和聚苯乙烯泡沫生产）的1 6个工厂,在工厂的下风向处同时采集颗粒物样品和半挥发性样品,测定了样品中硝基酚类化合物的浓度和组成,并且分析了不同工厂废气中硝基酚类化合物的浓度水平、气固分配、昼夜变化情况以及化学组成,探讨了工业废气中硝基酚类化合物的生成机制,计算了不同工业行业中颗粒态和气态硝基酚类化合物相对于细颗粒物的排放系数,并提出了工厂排放硝基酚类化合物的防控措施。结果表明,工业废气中颗粒态和气态的硝基酚类化合物总浓度均值为272.3-540.4 ng/m3,远高于背景点大气环境样品中的浓度（51.9-234.4ng/m3）,表明工业活动显著影响大气环境中硝基酚类化合物的含量,并导致下风向处硝基酚类化合物浓度的升高。和背景点大气相比,工业废气中更多硝基酚类化合物集中在气相,这与工业生产中存在加热过程以及工业废气温度较高有关。在染料生产和农药生产行业中,夜间颗粒态硝基酚类化合物的浓度远高于昼间的浓度。工业废气中硝基酚类化合物在颗粒相和气相中均以4NP、NSAs和4M-2,6-DNP为主,它们在颗粒相和气相中的比例之和分别高达47.9%-72.3%和63.1%-70.3%。工业废气中硝基酚类化合物的排放源谱与生物质燃烧源、煤炭燃烧源、机动车尾气源有显著差异,表明不同排放源中硝基酚类化合物的生成机制有明显区别。工业废气排放的硝基酚类化合物主要来自于硝基芳香烃原材料的挥发或者高温生产条件下芳香烃原材料与氮氧化物和氧化剂发生的化学反应。工业废气中,颗粒态和气态硝基酚类化合物相对于PM2.5的排放系数分别为0.5‰-4.3‰和1.5‰-4.8‰,高于其他一次排放源的数值,表明工业排放是大气环境中硝基酚类化合物重要的一次排放源,建议工业生产过程中采取有效措施控制硝基酚类化合物的排放。本论文证实了煤炭燃烧、机动车尾气和工业生产活动都会排放大量的硝基酚类化合物,获得了三类典型污染源中硝基酚类化合物的排放源谱、排放系数与排放量,为源排放清单建立和相关大气化学模型模拟提供了重要基础数据,为大气硝基酚类化合物的精准防控提供了科学依据。