【摘 要】
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从纳米气泡概念的提出并获得第一张纳米气泡的原子力显微镜图像算起,纳米气泡已有20多年的研究历史。人们对纳米气泡的许多特性已有了基本了解,但对单个纳米气泡成核和生长动力学的研究相对较少。由于纳米气泡在化学工程、环境工程、表面清洁、医学诊断和治疗等领域的广泛应用,对单个纳米气泡的成核和生长过程的深入研究显得尤为重要。本论文利用表面等离激元共振显微镜(Surface Plasmon Resonance
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从纳米气泡概念的提出并获得第一张纳米气泡的原子力显微镜图像算起,纳米气泡已有20多年的研究历史。人们对纳米气泡的许多特性已有了基本了解,但对单个纳米气泡成核和生长动力学的研究相对较少。由于纳米气泡在化学工程、环境工程、表面清洁、医学诊断和治疗等领域的广泛应用,对单个纳米气泡的成核和生长过程的深入研究显得尤为重要。本论文利用表面等离激元共振显微镜(Surface Plasmon Resonance Microscopy,SPRM)成像技术对硼氢化钠分解产生的单个氢气纳米气泡,以及光热过程产生的单个纳米级水蒸气气泡的成核和生长过程进行了实时成像,通过测量单个纳米气泡的成核速率、成核活化能等参数,深入探究了纳米界面的化学特性对成核过程的影响规律。本论文所开展的具体研究工作简述如下:第一章为绪论,简要介绍了纳米气泡和SPRM成像技术的基本知识,以及本论文的研究内容。第一节就纳米气泡的发现、制备方法、研究进展和应用前景展开。第二节从表面等离激元共振技术的发展历史、成像原理、技术特色与应用具体展开介绍。第三节概述了本论文的研究目的以及实验装置的搭建。在第二章中,利用SPRM成像技术,观察硼氢化钠(NaBH4)溶液化学分解产生的氢气分子在纳米材料上形成单个纳米气泡的动力学过程,结果表明材料的种类和表面状态影响纳米气泡的成核。比如,CdS纳米颗粒光催化反应产生氢气分子(即内生气体)后,能够显著促进NaBH4分解生成的氢气分子(即外源气体)在其表面成核,体现了内生气体的存在使外源气体更易成核。研究发现,虽然不同纳米材料上产生纳米气泡的生长动力学行为各异,但是其消失动力学基本相同,所以用高速相机以500μs的时间分辨率追踪了纳米气泡消失的过程。结果表明气泡消失时间和气泡体积成反比,这与经典的气泡溶解理论是相悖的。据此提出了一种气泡消失的机制—微流体行为,即直径大的气泡,面积大,受到的阻力大,更容易被推跑。在第三章中,通过SPRM与光镊装置的联用,利用波长为1064 nm的连续激光照射到金膜表面,金膜吸收能量,导致周围水溶液局部沸腾,水蒸气在金膜表面成核生成纳米气泡,通过SPRM监测气泡产生前的热扩散及气泡产生和消失的过程。SPRM成像技术能够测量金片表面局域温度,统计不同温度下气泡产生的概率,结合传统成核理论,获得不同温度下水蒸气纳米气泡的局部成核速率常数。根据温度和成核速率常数的关系,利用阿伦尼乌斯公式即可得出纳米气泡成核的局部活化能。实验中通过压电平台移动样品台,在1 μm空间分辨率下,获得5×5 μm2内的局部成核速率的分布图像,结果表明金膜晶面取向和表面化学影响了纳米气泡的成核活化能。本工作所发展的SPRM和光镊联用技术,为纳米气泡的可视化研究提供技术支持,为进一步理解气泡成核提供理论指导,为定量研究单个纳米气泡成核动力学和热力学性质提供了一种方法。在第四章中,对本研究工作进行总结分析和展望。
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