La-V-O催化剂的制备表征及其丙烷氧化脱氢性能研究

来源 :内蒙古师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lie_luren
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近年对丙烷氧化脱氢反应的研究依然是人们关注的热点。而开发和应用具有高活性、高丙烯选择性的催化剂仍是丙烷氧化脱氢的关键间题之一。本文通过不同制备方法,制备单斜的硅土石型和四方锆石型混合相的LaVO4催化剂,并掺杂镍和铈的手段,改善LaVO4催化剂的丙烷氧化脱氢催化性能。首先本文采用水热合成法制备了纯相的锆石型t-LaVO4,考察了焙烧条件对催化剂晶相及催化性能的影响。采用超声波法,以不同pH值为反应条件,制备了硅土石型m-LaVO4与锆石型t-LaVO4混合相催化剂,运用氮气物理吸附、X射线衍射、氢气程序升温还原、NH3-TPD等技术对其进行表征。研究了混合相的LaVO4催化剂的物理化学性质和催化剂性能的影响。研究结果表明,pH值为7和11时制得的LaVO4催化剂为锆石型t-LaVO4与硅土石型m-LaVO4的混合相,pH值为7催化剂的丙烷氧化脱氢性能最佳。500℃时丙烷转化率和丙烯选择性各为24.64%、39.10%。其次,采用超声波法制得混合相LaVO4催化剂,考察了焙烧温度和焙烧时间对催化剂的晶化程度、粒径大小、比表面积、氧化还原性和催化性能的影响。研究表明600℃焙烧2h催化剂表现良好的丙烷氧化脱氢催化性能。最后,通过掺杂过渡金属镍和稀土元素铈于LaVO4中,主要考察不同掺杂量镍和铈对LaVO4混合相的结构,比表面积、氧化还原性和催化性能的影响。发现3%Ni/LaVO4和1%Ce/LaVO4催化剂为硅土石型和锆石型LaVO4的混合相。3%Ni/LaVO4催化剂相比于LaVO4催化剂其高温丙烷转化率和低温丙烯选择性增加,而1%Ce/LaVO4催化剂低温丙烷转化率和丙烯选择性增加。
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