【摘 要】
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能源的存储和利用是驱动现代社会正常运行的底层基础之一。然而化石能源的逐渐枯竭,以及温室效应的逐渐显现,对能源存储设备的性能提出了更高的要求。在众多的能源存储设备中
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能源的存储和利用是驱动现代社会正常运行的底层基础之一。然而化石能源的逐渐枯竭,以及温室效应的逐渐显现,对能源存储设备的性能提出了更高的要求。在众多的能源存储设备中,超级电容,因为其高的功率密度、高能量利用效率和极长的使用寿命,被视为符合绿色环保与可持续发展理念的最有希望的能源存储技术之一。超级电容的能量存储机制有两种:一是通过双电层效应存储大量的电荷;二是通过法拉第反应获得额外赝电容。因为基本上单单依靠双电层效应仍然不足以满足对能量密度的要求,所以在过去的几十年中研究人员不断地开发和改进了包括导电聚合物,掺杂的碳材料,过渡金属氧化物,金属有机物框架等等众多的赝电容材料。其中碳材料同时具备超高的比表面积,丰富的低维结构和及其稳定的理化性质,从而成为了最受瞩目的超级电容电极材料之一。高温碳化前驱体是制备掺杂的碳材料的一种重要方法,并且这种方法具备可规模化生产的潜力。前驱体在很大程度上决定了碳材料的导电性能、微观结构和掺杂成分,这些特性进一步地决定了最终材料的超级电容性能。因此为了实现高性能的碳基超级电容电极,合理地设计碳材料的前驱物是一种至关重要的。在本文中,我们首先使用超分子自组装的方法合成了聚吡咯纳米纤维。这种聚吡咯纳米纤维相互连接在一起,呈现出一种三维的网状结构。然后把它作为前驱体,经过高温碳化和化学活化,最终得到了一种多级结构的氮掺杂碳材料。我们研究了不同超分子剂量对最终得到的碳材料的影响。这种相互连接的纳米纤维骨架赋予了碳材料更好的电子传输能力,同时这种优化过的多级孔状结构使得碳材料获得了更大的比表面积,其比表面积高达2113.2m2g-1。在氮含量上,这种碳材料可以达到6.49 atom%。这些氮成分,相对于纯粹的碳材料而言,通过附加的可逆氧化还原反应进一步地改善了材料的超级电容性能。基于这种多级孔状的氮掺杂碳材料的电极具有出色的超级电容性能,它能够在0.5 Ag-1的电流密度下达到435.6Fg-1的比电容。这样的性能远高于衍生自未经过超分子组装的聚吡咯的参照样品。除此以外,即使经过5000次的循环充电放电测试,它的比电容保有量还可以达到96.1%,这意味着超长的使用寿命。这种前驱体形貌控制制备路线大体上可以很容易地迁移到其它各种各样的导电聚合物上,并且为研发高性能的碳基超级电容电极材料,提供了一套可以设计具有先进结构的碳材料的方法。
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