淀粉基微/纳米粒子稳定的反相Pickering乳液聚合

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在传统乳液中,通常使用小分子表面活性剂来降低两种不相混溶的液体之间的界面张力来保持乳液的稳定性。然而小分子表面活性剂具有诸多缺点,如毒性高,污染严重以及难以回收等。用固体粒子代替传统的小分子表面活性剂稳定的乳液称为Pickering乳液。在Pickering乳液中,固体粒子一般不可逆的吸附在两相界面处,在液滴周围形成一层致密的粒子层以防止液滴聚集,使得Pickering乳液具有更高的稳定性。由于Pickering乳液中避免了小分子表面活性剂的使用,因此拓展了乳液体系的应用前景,如药物释放、制备新型功能材料等。本文通过在淀粉分子中引入两亲性基团对其进行疏水改性,通过共沉淀法制备了淀粉基微/纳米粒子。用其作为乳液稳定剂,吸附在油水界面处形成稳定的油包水型Pickering乳液。分别选择水溶性的N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)、丙烯酰胺(AM)、丙烯酸(AA)和甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(DMC)单体进行反相Pickering乳液聚合,详细探讨了油包水型Pickering乳液聚合的一般规律,提出了可能的聚合机理,建立了反相Pickering乳液聚合的新方法。本工作主要包括四个部分:1.用对甲苯磺酸和棕榈酸改性的酸解蜡质玉米淀粉具有较强的疏水性,并用纳米共沉淀法制备了淀粉基纳米粒子。结果表明,当对甲苯磺酸和棕榈酸的取代度分别为0.32和1.48时,淀粉球能够很好的稳定NIPAM水溶液-乙酸乙酯油包水型Pickering乳液。实验结果表明,乳液体系中油水体积比和淀粉球含量的变化能够明显影响乳液的稳定性、乳液类型以及乳液液滴的尺寸。用反相Pickering乳液进行了 NIPAM的聚合,制得的聚N-异丙基丙烯酰胺/淀粉基纳米粒子(PNIPAM/SNPs)复合物呈典型的树莓状,且具有明显的温敏特性。2.采用丁基缩水甘油醚和棕榈酰氯对蜡质玉米淀粉进行疏水改性。丁基缩水甘油醚和棕榈酸的最佳取代度为0.65和1.42,纳米共沉淀法制备的淀粉球尺寸约80 nm。该淀粉球用量低至0.125 wt%也能够获得稳定的乳液,淀粉球表现出较高的乳化性。实验结果表明,在油水体积比为5:5,淀粉球浓度为0.25 wt%时形成的乳液稳定性最好。在该条件下进行AM和AA(质量比为8:2)的共聚合,得到了毫米级别的聚(丙烯酰胺-co-丙烯酸)/淀粉基纳米粒子(P(AM-co-AA)/SNPs)复合凝胶球。研究了凝胶微球的pH响应特性和罗丹明B(RhB)的可控释放性能,探讨了反相Pickering乳液共聚合过程中凝胶球的形成机理。3.采用反相Pickering乳液聚合的方法制备了水溶性的P(AM-co-AA)共聚物。研究了聚合时间、聚合温度、引发剂用量、单体用量、mAM:mAA等因素对聚合产物分子量的影响,确定了能够获得最大分子量的最佳反应条件。以该聚合物为絮凝材料,探讨了针对阳离子型染料废水处理的可行性。4.以不易挥发、较高粘度的液体石蜡为油相,制备了稳定性优异的油包水型Pickering乳液,并进行了 AM和DMC的共聚合。研究了引发剂种类、复合引发体系中氧化还原引发剂的用量、聚合时间、聚合温度、单体用量,AM和DMC投量比等因素对聚合物分子量的影响,并通过模拟膨润土废水的处理确立絮凝效果最佳的聚合配方。本工作的结果表明,用淀粉基微/纳米粒子稳定的反相Pickering乳液能够用于NIPAM、AM、AA和DMC等水溶性单体的聚合和共聚合。聚合过程安全无污染、单体的转化率高、聚合产物尺寸、分子量可控,在药物释放和絮凝等领域具有巨大的应用潜能。
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