硫酸盐光电催化生成硫酸根自由基降解有机物和过硫酸盐的制备研究

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硫酸工业以及电镀、矿山、冶金、食品、医药等行业会排放的大量高浓度酸性硫酸盐废水,不仅会对水体生态平衡和人体健康产生潜在危害,而且造成了硫酸根资源的浪费。论文从硫酸根废水资源化利用的角度出发,采用光电催化技术催化硫酸根产生硫酸根自由基(SO4-·)降解有机物和制备过硫酸盐(S2O82-)。论文主要研究内容如下:(1)基于光电催化技术,使用WO3光阳极,以硫酸根溶液为电解质,铂黑电极作为阴极,构建了阳极原位生成硫酸根自由基的光电催化体系,并将其应用于去除难降解有机污染物甲基橙。研究结果表明,该体系表现出良好的有机物降解性能,在相同的电极和实验条件下,该体系80 min对甲基橙的去除效率达到了95%。,而采用光解、电解、光催化的方法80 min去除甲基橙的效率分别为3%,18%,19%,低p H值和高硫酸根浓度有利于产生更多的硫酸根自由基生成,并有利于加快氧化去除甲基橙。自由基捕获试验证明,硫酸根自由基是导致甲基橙降解的主要自由基。实验表明80 min过硫酸盐的浓度达到了0.38 m M,是中性条件下浓度(0.023 m M)的16倍。此时甲基橙脱色反应速率常数(5.21×10-4 s-1)是中性条件下的(7.89×10-5 s-1)6.6倍。该体系在WO3光阳极原位产生硫酸根自由基降解难降解有机物的同时,还实现了硫酸根(SO42-)和硫酸根自由基(SO4-·)循环转化,因而反应过程中不需要额外添加硫酸根。(2)论文以WO3光阳极和光伏电池后置阴极构成了复合光阳极,并以硫酸根溶液作为电解质,Pt黑作为光阴极,实现了自驱动光电催化硫酸根产生过硫酸盐(S2O82-),该体系不施加外偏压,不仅节省了电能,而且提高了太阳光的利用率。研究结果表明,过硫酸盐的产量随着电解质p H下降和硫酸根浓度的升高而上升。在p H=0,硫酸根浓度为1 M时,45 min过硫酸盐的产量到达最大值(1.9 m M),此时,过硫酸盐的产量是中性和p H=2时产量的41倍和2.5倍,此时该方法催化硫酸根产生过硫酸根的法拉第效率可以达到最大值(100%),光电流全部是用于催化硫酸根产生过硫酸盐。论文提出的自驱动催化硫酸根制备过硫酸盐的方法具有不需要施加偏电压,电流效率高,为制备过硫酸盐技术提供了一种新的研究方向。
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