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氮氧化物(NOx)是大气污染的主要来源之一,容易引发酸雨、酸雾和雾霾,严重影响了自然环境和人类的身体健康。目前,选择性催化还原(SCR)技术是去除NOx最成熟和最有前景的的技术之一。但是,依然面临着催化温度高、制备效率低、氨逃逸等问题。本文通过优化催化剂的组分制备了低温NH3-SCR性能优异的Mn基催化剂;利用高剪切辅助共沉淀技术,实现了催化剂的高效制备;探索了还原剂CO,避免了氨逃逸现象的产生。详细研究内容如下:一、三元Mn基非贵金属脱硝催化剂的制备及其NH3-SCR性能。重点研究了Fe和Co元素对Mn基催化剂低温性能的影响,发现Fe元素的添加不仅可以增加催化剂的比表面积,而且有助于提高表面酸度和N2选择性;Co元素的加入增强了催化剂的表面氧含量及催化剂的还原能力,提高了抗水和抗硫性能。制备得到的MnFeCo-LDO催化剂比表面积可达92.3 m2/g、平均孔径为2.1 nm、孔体积为1.47 cm3/g,具有较多的Mn4+,丰富的表面氧及酸性位点。在100℃下,NO转化率可达100%。即使在25和50℃下,NO转化率仍然有49.1%和86.1%。此外,在H2O(5 vol%)和SO2(100 ppm)的存在下,NO转化率仍然能够保持在89.5%左右。该催化剂为水泥厂、玻璃厂等固定源烟气低温脱硝提供了参考。二、高剪切辅助共沉淀法(HSM-CP)制备Mn基非贵金属催化剂及其NH3-SCR性能。相比于传统的共沉淀法,高剪切混合强化技术可以迅速使物料进入剪切间隙,使物料实现毫秒级的混合。相比于共沉淀法制备的MnAl-MMO(CP)催化剂,MnAl-MMO(HSM-CP)催化剂的比表面积高达180.6 m2/g、平均孔径为9.8 nm、孔体积为0.45 cm3/g,具有丰富的表面酸性位点和Mn4+物种,从而低温还原能力更强。在200℃和空速(GHSV)30,600 h-1条件下,NO转化率为96.3%,N2选择性为91%。即使在25℃,该催化剂的NO转化率依然可达40%。此外,该催化剂也表现出了优异的抗H2O和抗SO2性能,在5 vol%H2O和100 ppm SO2存在的条件下,NO转化率可达75%(200℃)。高剪切辅助沉淀法为优化催化剂的制备过程提供了一条新思路。三、喷雾干燥法辅助制备Cu基非贵金属催化剂及其CO-SCR性能。该工作分别采用了溶剂合成法、瞬时纳米沉降法和喷雾干燥法(SD)制备了Cu/C催化剂,用于CO-SCR脱硝反应。研究结果表明,丰富的氧空位和化学吸附氧,可以有效促进CO对NO的催化还原。Cu+、Cu0物种在CO选择性催化还原NO过程中起着关键作用,使Cu/C-SD催化剂的还原温度向更低温移动,增强了低温还原能力。其中,Cu/C-SD催化剂在300℃时可以去除100%的NO,N2选择性为98.8%。在200℃时,该催化剂也可以去除88.1%的NO。当加入O2(5%),H2O(5 vol%)和SO2(100 ppm)时,Cu/C-SD催化剂的NO转化率仅降低了3.2%,具有优异的稳定性。因此,采用还原剂CO代替NH3,为有效避免氨逃逸提供了参考。