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重金属是三峡库区消落带沉积物中最普遍的环境污染物质。消落带沉积物常年处于淹水-落干的周期性变化,成为重金属的主要归宿,且沉积物的理化性质对重金属的迁移转化有重要的影响。本研究以三峡库区腹地万州段消落带沉积物为研究对象,通过野外采样分析沉积物中典型重金属含量并进行风险评价,确定消落带污染等级及主要生态污染贡献因子;建立室内土柱模拟实验,外源添加Cd2+与Pb2+,揭示在淹水-落干期下重金属迁移转化规律;通过测定不同深度沉积物颗粒吸附性能,并结合表面分析技术测定沉积物颗粒的理化性质(物理性质、化学性质、表面特性),将其与重金属形态进行相关性分析,阐释沉积物颗粒理化性质对重金属迁移转化的影响机制。研究主要结论如下:(1)三峡库区消落带沉积物风险评价结果表明,研究区域Cd为中度污染等级,Pb、Zn和Cu为轻微-中度污染等级,Cr和Hg处于安全状态。万州农村消落带比例大,农药和化肥的施用正是消落带Cd的主要来源。通过大气沉降、船只航行过程中直接向流域排放油污废水可能造成Pb污染。在万州流域内机械制造业较多,钢铁、冶炼、机械制造等工业废水的排放,是消落带沉积物Cu和Zn主要来源。三峡库区万州段消落带污染等级较大,其中新田消落带较为严重,Cd与Pb为主要生态污染贡献因子。(2)室内土柱模拟实验表明:消落带沉积物受到季节性的淹水,导致可交换态重金属逐层向深层迁移,因而呈现在剖面上逐渐增大的分布情况。不同深度的Cd的赋存形态均主要以铁锰氧化物结合态和可交换态为主,Pb和Zn的赋存形态均主要以铁锰氧化物结合态和残渣态为主,Cr和Cu的赋存形态均主要以残渣态为主。Cd淹水期下铁锰氧化物结合态与可交换态含量增大。Pb在落干期下有机结合态含量增大,碳酸盐结合态减小。铁锰氧化物结合态和有机结合态在有还原条件下和氧化性环境中并不稳定,即分别在消落带淹水和落干期间易迁移。当pH和氧化还原电位较高时,有利于铁锰氧化物的形成,铁锰氧化物结合态反应了人为活动对环境的污染。可交换态重金属在水环境发生变化时,会重新释放到水体而引起生态学效应。(3)沉积物的理化性质对重金属形态有较大的影响。结合表面分析技术得出,沉积物颗粒粒径均以粉砂为主,在新田消落带沉积物中,20-30 cm处重金属含量均达到最大值,其粒径小于63μm的含量达到最大值,且其比表面积最大,表面形貌粗糙,存在大小不一、形态各异的孔隙,更容易吸附污染物质。同时在季节性淹水的作用下,沉积物垂直渗流,重金属向下迁移,但到一定深度后,迁移速率变缓慢。环境中pH值变化的情况下,会造成重金属的释放,造成水体的二次污染。沉积物中主要矿物质包括石英、长石、沸石、云母、高岭石、斜绿泥石等。随着环境的变化,使吸附在原沉积物晶体表面的重金属等将随着矿物物相变化而会被释放,从而环境迁移性和生态健康风险大大增强。沉积物对重金属的吸附更倾向于单层吸附且容易发生,Pb比Cd在沉积物中更稳定,不易释放到水体中。