催化快速热解氨化生物质选择性制备乙腈和吡啶

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随着化石能源消耗速度的加快和环境污染问题的日益严重,寻找可再生洁净能源和环境友好型资源迫在眉睫。生物质作为目前唯一的具有可再生性的有机碳源受到了人们越来越多的关注。以生物质为反应物,通过不同的转化加工技术可以制备各种各样的化学品,生物燃料和生物质基材料。含氮化合物(乙腈,吡啶,吡咯,吲哚等)是一类在医药,食品,工业,农业都具有重要应用价值的大宗化学品。若能够通过催化快速热解的方式将来源广泛,价格低廉,储备丰富的生物质转化为含氮化合物,不仅能够减少对化石能源的依赖,也能够有效缓解环境污染问题。基于此,我们探讨了在氨气氛围下,催化快速热解生物质及其衍生物制备含氮化合物,从而为生物质的有效利用和含氮化合物的生产提供一个有潜力的发展方向。本篇论文主要分为4个章节:第一章节.主要先简单介绍了生物质和生物质的转化利用方式,接着又阐述了含氮化合物(乙腈,吡啶,吡咯,吲哚)的主要性质及制备方法,然后着重表述了已经发表的通过催化快速热解氨化的方式将生物质及其衍生物转化为含氮化合物的工作。最后说明本篇课题的研究目的,研究意义与研究内容。第二章节.在氨气气氛下通过催化快速热解玉米芯制备乙腈。探索了不同种类的催化剂(不同的载体,负载金属,负载金属含量)的催化效果,实验结果表明,负载量为2%的Ga/HZSM-5(Si/Al=25)的催化性能最为优越。还系统的研究了反应条件(温度,氨气流速,停留时间)对玉米芯催化快速热解-氨化产物分布的影响。在反应温度为700℃,氨气流速为80 mL/min,停留时间为2.4 s的最优反应条件时,乙腈的产率和在生物油中的选择性分别为18.4%和83.5%。第三章节.从纤维素出发,分别以负载法和碱处理法两种改性方法得到的改性分子筛为催化剂,在氨气气氛中通过催化快速热解的方法制备吡啶。负载法改性实验中探究了不同含量的铜以及不同的反应条件(温度,氨气流速,停留时间)对纤维素热催化氨化生成吡啶的影响。实验结果表明,在2%的Cu/HZSM-5(Si/Al=80)的催化下,吡啶的产率在最佳反应条件(温度650℃,氨气流速80 mL/min,停留时间2.4 s)时可以达到12.3%。碱处理法是使用氢氧化钠碱溶液处理HZSM-5分子筛,形成同时具有微孔-介孔的分级沸石,并将得到的分级沸石用于纤维素热解的催化剂。实验结果表明,吡啶的产率与碱溶液处理的浓度和时间有着重要的关联。与母体HZSM-P相比,合适的碱浓度和时间可以提高吡啶的产率。第四章节.总结与展望。本篇文章主要通过催化快速热解-氨化的方法将生物质及其衍生物转化为含氮化合物(乙腈,吡啶),研究了不同种类的催化剂和不同的反应条件对于热解产物产率及分布的影响,为生物质资源更加高效利用和含氮化合物的制备都拓宽的思路。
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