城市地区大气过氧化氢浓度影响因素及来源模拟研究

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过氧化氢的研究在19世纪的国外已经陆续开始,而在国内,过氧化氢研究还较少。研究大气中的过氧化氢不仅对人类的身体健康、对动植物的正常生长具有重要的意义,以及对大气环境质量、全球气候的研究也具有同样重要的意义。过氧化氢因为和臭氧一样具有强烈的氧化性,所以也会对植物产生影响,会使植物的根、茎、叶受损,影响植物的正常生长,而对于农作物来说,会使得农作物大量减产,使农民经济受到严重损失。因此针对过氧化氢的研究和对植物的影响评估,以及对气候变化的影响具有重要的研究意义,同时过氧化氢是大气中自由基的储库物质,对大气中自由基的浓度测量以及相关研究具有很大的意义。在2018-2019期间对北京市城区某交通居民混合区建筑物楼顶为监测点对过氧化氢进行采样与分析,探讨了影响大气中过氧化氢浓度的因素以及对其气团来源进行了定性模拟分析。主要的研究结果如下所示:(1)在2018-2019年实验观测期间,测得的过氧化氢最小值为0.17 ppbv,最大值为6.85 ppbv,浓度范围为0.176.85 ppbv,平均浓度为1.46±1.56 ppbv。大气中的过氧化氢在每日呈现出“单峰型”日变化,由于每日的实验观测从7:00开始到19:00结束,且在晴天和阴天呈现出不同的日变化,过氧化氢日最大浓度在阴天(2018年7月27日)与晴天(2018年7月31日)相比要小很多。对其季节变化进行分析,观测期间大气过氧化氢浓度的季节变化为夏季>秋季>春季。(2)大气中过氧化氢浓度与温度呈现出了较明显的正相关性,大气中的过氧化氢浓度会随着温度升高而增大。在夏、春、秋三季中,大气中过氧化氢与臭氧呈现出较明显正相关。大气中过氧化氢与NO2、NO浓度呈现出较明显负相关关系,其中与NO浓度的相关系数R为0.378,与NO2浓度的相关系数R为0.6954。大气中过氧化氢浓度随着PM2.5浓度减少而增加,在每日的早晨和晚上PM2.5浓度普遍较高,此时过氧化氢浓度最低。在夏季,大气中过氧化氢与相对湿度呈现较明显的负相关关系。(3)对2018年7月27、28日,2018年7月30日大气中过氧化氢傍晚会升高的现象使用后向轨迹模拟进行了解释,在模拟点傍晚观测到大气中过氧化氢浓度升高主要是由于来自北京市东南部和西南部地区的气团携带着较多的过氧化氢前体物,在大气输送的条件下,到达模拟点使得模拟点地区的大气过氧化氢浓度升高。2018年7月27日7:00、8:00,来源于天津的沿海地区气团,经天津与唐山的交界处宁河区,之后从北京市的东南方向进入北京市区最后到达模拟点。在模拟点早晨观测到大气中过氧化氢浓度较高的现象,主要是由于北京市东南部方向的气团携带着较多的过氧化氢前体物,经气团输送到达模拟点,使得在早晨观测到较高的过氧化氢浓度。(4)针对采样期间污染气团的轨迹以及定性的对气团来源进行模拟分析,所得结果为:对于观测点处的过氧化氢生成存在三条传输途径,分别是来自北京北部的气团,其占比最小(17%),来自东部方向的气团,主要来自唐山、朝阳市(33%),以及来自东南部河北廊坊、天津的气团,占比最大(50%)。(5)潜在污染源主要分布在河北廊坊、天津两地,属于较近距离的传输。河北廊坊和天津两地人口密度相对较大,汽车尾气、工业废气中还有较多的过氧化氢前体物,通过传输过程到达观测点,导致观测点的过氧化氢浓度升高。在夏季观测时段高浓度的过氧化氢主要来自于东南方向的河北廊坊、天津两地。表明在夏季北京市的过氧化氢浓度会受到传输的影响,且受河北廊坊、天津的传输影响最大。以上的潜在源分析(PSCF)与浓度权重轨迹分析(CWT)模拟出的结果较为一致。
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