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随着便携式电子设备和新能源汽车行业的迅猛发展,对锂离子电池的能量密度、功率密度、循环寿命和安全性都提出了更高的要求,其中负极材料作为决定锂离子电池性能的重要因素之一,引起了国内外很多科研工作者的广泛研究。铁氧化物由于理论容量高(Fe3O4为926 mAh g-1,Fe2O3高达1007 mAh g-1),资源丰富,价格低廉和环境友好等优点,受到研究者的广泛关注。但铁氧化物在充放电过程中电子导电性差和体积变化大,严重影响锂离子电池的循环性能和倍率性能。本文以铁氧化物为研究对象,通过简单的方法设计合理的结构,制备了电化学性能突出的氮掺杂3D多孔石墨烯封装的FeOx球复合材料(FeOx@N-3DG)和碳与石墨烯双壳层限制的中空Fe3O4球复合材料(Fe3O4@N-C@rGO)。采用简单的水热辅助原位静电自组装法和高温热处理制备了分级多孔的FeOx@N-3DG复合材料,探究了不同的反应物配比和不同水热反应时间对FeOx@N-3DG复合材料结构形成和电化学性能的影响,研究结果表明,当前驱体FeOOH和GO质量比为1:1时,水热反应12 h,制备的FeOx@N-3DG复合材料结构和存储锂电化学性能最佳。FeOx@N-3DG在0.1 A g-1的电流密度下比容量高达1102 mAh g-1;在1 A g-1条件下循环1000圈后,比容量仍保持在753 mAh g-1,容量保持率为81.6%。通过溶剂热法制备了由很多10 nm左右的颗粒构成的中空的Fe3O4纳米球,然后通过多巴胺聚合包覆和石墨烯的静电吸引包覆制备了N掺杂碳壳和石墨烯双壳层限制的Fe3O4中空球结构,并通过对比分析,探究了石墨烯和碳材料的改性对提高中空Fe3O4纳米球电化学性能的重要作用。碳包覆提高了中空Fe3O4纳米球的结构和电化学稳定性,rGO的紧密包覆对Fe3O4@N-C的结构起到了二次限制,相互连通的rGO片层结构,为整个电极提供了连续的导电网络,促进了反应动力学,提高了复合材料的电化学性能。Fe3O4@N-C@rGO电极材料在0.1 A g-1电流密度下,可逆比容量为986.2 mAh g-1;0.5 A g-1电流密度下循环300圈后,比容量达947.7 mAh g-1;在1 A g-1电流密度下经过长循环500圈后,比容量仍可保持在503.7 mAh g-1。