本文基于量子化学的密度泛函理论（DFT），应用分子簇模型对卤素离子插层锌铝类水滑石的电子结构进行了研究，优化了类水滑石超分子模型的几何构型，得到了不同插层产物的稳定结构，计算了锌铝类水滑石的超分子主客体相互作用，以及前线轨道、振动频率和相互作用能等性质；此外，对锌离子的羟基和水配合物以及不同聚合程度的锌铝羟基配合物结构进行了理论研究，通过分析锌铝羟基配合物的聚合长大过程，为研究类水滑石层板形成机理奠定了基础。主要得到如下结果：1、Zn（OH）₆^4-和Zn（H₂O）₆²⁺配合物电子结构的理论研究采用密度泛函理论的B3PW91方法，分别在Lanl2dz、6-31G（d，p）、6-311++G（d，p）基组水平上对具有不同点群对称性的Zn（OH）₆^4-和Zn（H₂O）₆²⁺配合物的几何构型进行了全优化，比较了计算方法的适用性，在6-311++G（d，p）水平对配合物分子的前线轨道、振动频率等性质进行了分析。计算结果表明，Zn（OH）₆^4-配合物中具有D_3d点群对称性的构型最稳定，Zn（H₂O）₆²⁺配合物中具有T_h点群对称性的构型最稳定；从体系能量角度考虑，[Zn（OH）₆^4-+6H₂O]体系比[Zn（H₂O）₆²⁺+6OH^-]体系稳定；通过振动分析得到的O-H键吸收峰在3816和1638cm^-1位置处，Zn-O键的吸收峰在541和391cm^-1位置处，与文献报道的实验数值相符。2、层板剥离ZnAl-LDHs-Cl的理论研究采用密度泛函理论的B3PW91／Lanl2dz方法对层板剥离ZnAl-LDHs-Cl模型的几何构型进行了优化，得到了不同剥离产物的稳定几何结构，以及前线轨道、振动频率和主客体相互作用能等参数。计算表明：氯离子位于中心原子Al正上方位置的构型能量最低，层板与层间离子之间的距离表明主客体之间存在着氧键作用，自然成键轨道（NBO）分析说明了主客体间存在着静电作用，前线分子轨道计算表明在吸附过程中存在着电子从卤素阴离子HOMO向层板LUMO的转移。3、卤素离子插层ZnAl-LDHs超分子作用的理论研究分别用B3PW91／6-31G（d，p）和B3PW91／6-311++G（d，p）方法优化了卤素离子插层锌铝水滑石模型的几何构型，确定了F^-，Cl^-，Br^-插层产物的稳定结构，得到了前线轨道、振动频率和主客体相互作用能等参数。计算结果表明：两种基组均适合于锌铝水滑石的几何构型优化，但能量次序存在较大差异，6-311++G（d，p）计算所得客体阴离子（F^-，Cl^-，Br^-）和水滑石层板间相互作用能顺序与实验结果相同。层板与层间离子之间的距离表明主客体之间存在着氢键作用，自然成键轨道（NBO）分析说明了主客体间存在着静电作用，前线分子轨道计算表明在水滑石形成过程中存在着电子从卤素阴离子HOMO向层板LUMO的转移。在B3PW91／6-311++G（d，p）水平上得到的插层产物的稳定性顺序为F^--ZnAl-LDHs＞Cl^--ZnAl-LDHs＞Br^--ZnAl-LDHs。4、锌铝水滑行层板生长机理的理论研究用B3PW91／6-31G（d，p）方法在保持层板电荷数不变的条件下对锌铝双羟基化合物的2～7聚合体的可能构型进行了优化，得到了不同聚合体的一系列稳定结构。计算结果表明：在体系原子种类和数目相同的情况下，随着锌铝双羟基化合物聚合体数目的增加，体系总能量降低；对于聚合体数目相同的不同异构体，三中心桥键OH基团的数目越多体系能量越低；表明锌铝类水滑石层板的生长过程是一个自发过程。